[发明专利]一种三维氮掺杂石墨烯的制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种三维氮掺杂石墨烯的制备方法。

背景技术

石墨烯是一种新兴的二维碳材料，具有电导率高、比表面积大、化学稳定性好等优点，对石墨烯进行氮掺杂可以调节其电子结构、改变表面性质，引入活性基团等。氮掺杂石墨烯在超级电容器、锂空气电池、锂离子电池以及氧还原催化等方面有广泛应用。（ACSAppl.Mater.Interfaces,2014,6,6361-6368.EnergyEnviron.Sci.,2012,5,6928-6932;NanoLett.,2014,14,1164,1171.）

石墨烯具有平面结构，单层石墨烯容易团聚，这将极大降低石墨烯的比表面积，从而降低其电池容量、催化活性等。而构建三维结构可以有效防止石墨烯的团聚。且其内部具有的多孔结构有利于石墨烯活性表面的保存。(中国发明专利，CN103601181A)

冷炫烨等（中国发明专利，CN104777207A）以泡沫材料为基体，采用CVD法在含氮源条件下沉积氮掺杂石墨烯，经酸刻蚀后得到三维无支撑氮掺杂石墨烯，然而CVD法成本高，产量少；徐春祥等（中国发明专利，CN103496695A）在氧化石墨烯水溶胶中加入六次甲基四胺，在热还原过程中进行氮掺杂，经冷冻干燥得到三维结构氮掺杂石墨烯，但这种结构溶液坍塌。因此，结构稳定的三维氮掺杂石墨烯的操作简单的制备方法仍有待探索。

发明内容

本发明的目的是提供一种结构稳定的三维氮掺杂石墨烯的制备方法。

具体步骤为：

(1)将1g市售可膨胀石墨置于坩埚中，将其置于微波炉中进行微波处理，微波处理过程中，功率为600～800W，处理时间为5～15秒，得三维石墨烯。

(2)将200mg步骤（1）得到的三维石墨烯与铵盐混合，三维石墨烯与铵盐的质量比为2:0.5～6。

(3)将步骤（2）得到的混合物在N₂氛围下热处理，得到三维氮掺杂石墨烯，热处理温度为600～900℃，热处理时间为2～5小时。

所述铵盐为NH₄Cl、(NH₄)₂SO₄和(NH₄)₃PO₃中的一种。

本发明操作简单，采用微波膨胀法得到结构稳定的三维石墨烯，并以无机盐为氮源，在热处理过程中进行掺氮处理，无需后续清洗干燥过程;得到的产物结构稳定性好、氮掺杂量高。

附图说明

图1为本发明实施例1微波处理前后的石墨烯照片，a:处理前;b:处理后。

图2为本发明实施例1三维氮掺杂石墨烯的SEM图。

图3为本发明实施例1三维氮掺杂石墨烯的XPS图。

具体实施方式

实施例1:

1、将1g市售可膨胀石墨置于坩埚中，将其置于微波炉中，以800W功率微波处理8秒，得三维石墨烯。

2、将200mg步骤（1）中得到的三维石墨烯与NH₄Cl混合,三维石墨烯与NH₄Cl的质量比为2:4。

3、将步骤（2）得到的混合物在N₂氛围中，800℃热处理3小时，得到三维氮掺杂石墨烯。

实施例2：

1、将1g市售可膨胀石墨置于坩埚中，将其置于微波炉中，以700W功率微波处理6秒，得三维石墨烯。

2、将步骤（1）得到的200mg三维石墨烯与NH₄Cl混合,三维石墨烯与NH₄NO₃的质量比为2:1。

3、将步骤（2）得到的混合物在N₂氛围中,700℃下热处理2小时，得到三维氮掺杂石墨烯。

实施例3:

1、将1g市售可膨胀石墨置于坩埚中，将其置于微波炉中，以700W功率微波处理8秒，得三维石墨烯。

2、将步骤（1）得到的200mg三维石墨烯与(NH₄)₂SO₄混合,三维石墨烯与(NH₄)₂SO₄的质量比为2:3。

3、将步骤（2）得到的混合物在N₂氛围中,900℃下热处理3小时，得到三维氮掺杂石墨烯。

实施例4: