[发明专利]基于密度泛函理论揭示纳米双金属CoNi吸附机理的方法

说明书

技术领域

本发明属于化工技术领域，具体涉及一种利用Materials Studio软件计算与实验相结合，研究CoNi双金属纳米粒子高效吸附机理的方法。

背景技术

纳米材料由于其具有比表面积高、粒度小、反应活性高等独特优势，而被广泛应用于污水处理中。吸附在水处理方法中是非常重要的过程，与表面反应有着紧密的联系，尽管众多的实验结果对表面反应的研究起到了极大的帮助，然而本质的科学原理解释却相差甚远，为了缩小理论与实际的差距，运用基于密度泛函理论计算从理论角度解释吸附过程具有重要意义。密度泛函理论计算是从量子力学的角度探索物质微观本质的有效手段，目前应用广泛的表征及检测手段(如XRD，SEM，TEM等)难以满足分子原子水平上理解纳米尺度物质表面性能和揭示反应机理，而密度泛函理论计算弥补了这方面的不足。基于密度泛函理论的第一性原理研究在预测和研究先进材料的性质中可以提供详细的分子原子水平的解释。相对于以吸附容量、吸附动力学、结构变化等宏观结果，来分析和推测吸附机理的实验研究，运用理论计算与实验结果相结合的方法，从分子原子水平上揭示吸附反应机理，对科学研究的发展就显得非常有意义了。

发明内容

针对现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种利用密度泛函理论在服务器上计算CoNi双金属纳米粒子的表面性质，从分子原子水平上定性地分析室温制备的低结晶度的CoNi双金属纳米粒子高效吸附机理的方法，为揭示实际的吸附机理和纳米科技的可持续发展奠定理论基础。

本发明的方法包括下列步骤：

1.1 CoNi双金属纳米粒子的制备包括下列步骤：

1.1.1将0.2g六水合氯化钴和0.2g六水合氯化镍均匀混合；

1.1.2在步骤1.1.1的混合物中加入0.2g硼氢化钠粉末，通过研磨混合均匀；

1.1.3将步骤1.1.2所得的粉末溶于20mL去离子水中，至反应完全，不再产生气泡；

1.1.4待步骤1.1.3所述反应完成后，用磁铁分离出溶液中的黑色产物，并用去离子水和乙醇分别将黑色产物清洗3次，室温干燥24h，得到稳定的CoNi双金属纳米粒子；

1.2 CoNi双金属纳米粒子的吸附性能测试：

将步骤1.1.4所得的CoNi双金属纳米粒子5mg加入到50mL的刚果红溶液中，在室温下进行机械搅拌，至溶液变为无色；测试时进行四组平行实验，选取的刚果红溶液的质量浓度分别为：30、50、80和100mg.L^-1；

1.3 CoNi双金属表面模型的构建：

用材料模拟软件--Materials Studio构建由28个原子组成的面心立方结构的CoNi双金属的周期性表面模型，模型中Co和Ni按原子比1：1有序排列，构建三个低指数面(100)、(110)和(111)，为防止相邻周期间的相互作用，采用大于的真空层；在(111)表面中引入缺陷，模拟室温制备的结晶度低的CoNi双金属纳米粒子表面，带有缺陷的表面模型包括一个Co或Ni原子的缺陷以及Co和Ni两个原子的缺陷。

1.4 CoNi双金属表面模型表面性质的计算，包括下列步骤：

1.4.1选择Materials Studio作为模拟用软件；

1.4.2对步骤1.3构建的CoNi双金属表面模型的几何优化、表面能、功函数、表面原子的态密度、表面电荷差分密度和d带中心的计算，均在基于密度泛函理论的CASTEP模块中完成，且选取广义梯度近似GGA-PW91作为交换相关函数；

1.4.3对步骤1.3构建的CoNi双金属表面模型先进行几何优化，再对优化后的表面模型进行自洽运算，根据计算得到的castep文件中的结果，算出表面模型的表面能和功函数，并做出电荷差分密度图和态密度图，计算相应表面原子的d带中心。

步骤1.1所述的CoNi双金属纳米粒子，是在室温条件下用简单还原法制备的稳定的CoNi双金属纳米粒子。

所述步骤1.3中建立的具有缺陷的表面模型有助于揭示实验中制备的结晶度低的CoNi双金属纳米粒子的表面性质。

所述步骤1.4中计算得到的表面能、功函数、表面原子的态密度、表面电荷差分密度和d带中心等结果用于分析CoNi双金属纳米粒子的表面性质。

将步骤1.1至1.4中的实验结果与计算结果相结合，确定CoNi双金属纳米粒子吸附机理的关键部分。