[发明专利]一种高性能氮掺杂三维石墨烯的制备方法

说明书

本发明涉及石墨烯材料的合成技术领域，提供一种氮掺杂石墨烯的制备方法。所述方法具体包括如下步骤：采用改进Hummers法制备连续大片氧化石墨烯；利用水热法将氧化石墨烯制备多孔三维结构石墨烯；将多孔三维石墨烯超声分散到PH值1～5的酸性溶液中，然后加入苯胺搅拌均匀，接着加入过硫酸铵继续搅拌均匀，将所得混合液转移到聚四氟乙烯的容器中进行水热反应，得到多孔三维石墨烯‑聚苯胺复合物；在氮气保护下，高温处理，聚苯胺分解出氮源，得到氮掺杂多孔三维石墨烯。上述方法除了能够制备高含氮量的氮掺杂石墨烯，还能保持三维石墨烯的结构，所得氮掺杂多孔三维石墨烯具有良好的电化学性能，非常适合制备超级电容器，且便于操作，有利于工业化推广。

技术领域

本发明涉及石墨烯材料的合成技术领域，特别涉及一种高性能氮掺杂石墨烯的制备方法。

背景技术

石墨烯是由碳的单原子层构成的二维蜂窝状网络结构，是构成其他石墨材料的基元。石墨烯的基本结构单元为苯六元环，是目前最理想的二维纳米材料。石墨烯已接近完美物质，但是为扩展其在能源、环境及生物等领域的实际应用，需要把二维的石墨烯自组装成为三维的石墨烯结构。这样的三维结构除拥有石墨烯本身的一些性能之外，还具有自己独特的特点。

三维石墨烯是由碳的单原子层堆垛而成，具有比二维石墨烯更优异的导电性、大的比表面积以及多孔结构。独特的三维结构使石墨烯组装体具有多孔性、柔韧性、层压式、传质性等性质。二维石墨烯的表面能虽然较高，但容易发生团聚，而三维网状石墨烯稳定性较好、比表面积大且利用率高，能增加电解质对电极材料的浸润性，并提高电极的储电能力。三维石墨烯及其复合材料在能源、环境、催化等方面具有比二维石墨烯材料更优越的性能及更广阔的应用。基于此，我们在三维石墨烯中引入氮元素，利用氮取代石墨烯上的碳原子，制备出氮掺杂三维石墨烯，可以大大提高三维石墨烯的储能性能。目前，人们对于氮掺杂三维石墨烯的制备方法的研究主要包括下述几个方向，包括气相沉积法、溶剂热法、热处理法、等离子法等。气相沉积法能生成较为均一的大面积薄膜和掺杂较为均匀的氮掺杂石墨烯，可控性较好，但气源和余气一般具有毒性，操作过程繁琐，设备要求较为严苛，产量较少，生产成本高。溶剂热法操作方便，条件温和，安全性较高，产量大，也是目前为大家最广泛应用的一种方法。但是，氮掺杂的均一性较差，掺杂率的可控性较差。热处理法是一种简洁，高效制取氮摻杂石墨烯的方法，但是得到的氮含量较低，对温度和反应时间的把控较为严苛。等离子法对设备，实验条件有着严苛的要求。

但目前三维石墨烯上的氮掺杂数量有限，这极大限制了氮掺杂三维石墨烯的应用。由此可见，制备出含氮量较高的氮掺杂三维石墨烯是所属技术领域急需解决的技术问题。本发明提供了一种制备方法，能够获得含氮量较高的高性能的氮掺杂三维石墨烯。

发明内容

鉴于现有技术中存在上述技术问题，本发明提出一种含氮量较高的氮掺杂三维石墨烯的制备方法，所述制备方法，通过先将膨胀石墨剥离成氧化石墨烯，利用简单的水热法制备三维石墨烯，并与苯胺制备成氧化三维石墨烯-聚苯胺复合物，使三维石墨烯中的氧与苯胺中的氮元素形成化合键，再将三维石墨烯-聚苯胺复合物在高温下裂解，氮元素则与碳元素形成键合，与此同时，还能起到部分骨架作用，支撑三维石墨烯的孔在高温下保持原样，得到多孔的氮掺杂三维石墨烯结构。本发明所采用的技术方案具体如下：

本发明提供一种一种高性能氮掺杂多孔三维石墨烯的及其制备方法，所述方法包括如下步骤：

步骤S1：使用石墨制备氧化石墨烯；

步骤S2：使用氧化石墨烯制备三维石墨烯水凝胶：按照质量体积比为1～2mg:1ml，将氧化石墨烯加入到去离子水中，经过超声处理，配置成氧化石墨烯水溶液，然后将氧化石墨烯水溶液转移到聚四氟乙烯的容器中，放在反应釜中进行水热反应，冷却后得到三维石墨烯水凝胶；