[发明专利]一种连续化制备氧化石墨烯微片的方法

权利要求书

1.一种连续化制备氧化石墨烯微片的方法，其特征在于，以柔性石墨纸卷材、带材或碳纤维线材为原料，在进料装置驱动下，依次经过电化学插层和电解氧化剥离两步处理，得到分散在电解液中的氧化石墨烯微片；经过滤、清洗、干燥常规处理后，得到氧化石墨烯粉体材料；

制备氧化石墨烯的过程为在两个作用不同的装置中依次进行的电化学过程，其中第一个过程为电化学插层，第二个过程为电化学电解氧化和剥离；石墨材料在进料机械装置的驱动下，依次通过两个装置，并最终在第二个装置中形成氧化石墨烯；两个过程中，石墨材料均作为阳极，而以惰性电极材料作为阴极，通电进行电化学反应。

2.按照权利要求1所述的连续化制备氧化石墨烯微片的方法，其特征在于，该制备方法的原材料为具有宏观连续结构的柔性石墨纸、石墨化碳纤维、高纯石墨片、石墨带或石墨棒，其含碳量高于95wt％，体积电导率不小于100S/cm。

3.按照权利要求1所述的连续化制备氧化石墨烯微片的方法，其特征在于，第一个过程中的电化学插层所用插层剂为液相的浓硫酸、浓硝酸、氯磺酸、浓磷酸中的一种或两种以上的混合，插层剂中的总水含量不高于2wt％；柔性石墨经插层处理后，所得产物形状不变，依旧保持连续状态，且力学和电学性质不劣化。

4.按照权利要求1所述的连续化制备氧化石墨烯微片的方法，其特征在于，第一个过程中电化学插层所用电压范围为10～1000V，石墨材料在插层电极区域的停留时间范围为1～200s，进料装置的传动速度依据插层电极区的长度和停留时间进行设计或调节，插层电极区的长度依据插层槽的长度进行设计，插层电极区长度与插层槽长度的比例为1:6～2:3；石墨材料的进料速度范围为1mm/min～10m/min；以石墨材料为中心，惰性电极置于石墨材料的单侧或两侧，且与石墨材料的表面水平；惰性电极与石墨材料表面单侧距离的范围为1mm～1m。

5.按照权利要求1所述的连续化制备氧化石墨烯微片的方法，其特征在于，第二个过程中的电化学氧化剥离所用电解液为各种强电解质酸、碱或盐的水溶液，包括但不限于硫酸、硝酸、盐酸、硫酸钠、硫酸钾、氯化钠、硝酸胺中单独一种或两种以上的混合，所用电解质溶液的溶液电导率范围为100μS/cm～1000S/cm。

6.按照权利要求1所述的连续化制备氧化石墨烯微片的方法，其特征在于，第二个过程中电化学氧化剥离所用电压范围为10～1000伏；插层后的石墨连续材料在进料装置的驱动下逐渐探入电解液液面以下，在该区域氧化剥离形成氧化石墨烯微片，从插层石墨连续材料上剥落并分散到电解液中；插层石墨连续材料向溶液中探入的进料速度范围为1mm/min～10m/min；以石墨材料为中心，惰性电极置于石墨材料的单侧或两侧，且与石墨材料的表面水平；或以石墨材料中心线为中心，环绕石墨材料；惰性电极与石墨材料表面的距离范围为1mm～1m。

7.按照权利要求1所述的连续化制备氧化石墨烯微片的方法，其特征在于，剥离并分散在电解液中的氧化石墨烯微片的氧化程度与电解电压有对应关系，电解电压越高，所得氧化石墨烯微片的氧化程度也越高，其产物碳氧比范围为1:1～10:1。

8.按照权利要求1所述的连续化制备氧化石墨烯微片的方法，其特征在于，石墨烯相对于石墨原料的产率重量比大于90％，氧化石墨烯产品的单层率重量比大于50％。

9.按照权利要求1、5或6所述的连续化制备氧化石墨烯微片的方法，其特征在于，第一个过程中，随着石墨处理量的增加，反应槽中的插层剂的量会逐渐减少，将新的插层剂补充到插层槽中，以保持反应槽中液面高度与初始相比维持在±2mm的范围内；第二个过程中，分散在剥离槽液相中的氧化石墨烯采用过滤收集，所得滤液泵回剥离槽中继续使用，添加纯水调节溶液电导率。