[发明专利]一种含杂原子纳米碳材料及其制备方法和应用以及一种烃脱氢反应方法有效
| 申请号: | 201610055794.0 | 申请日: | 2016-01-27 |
| 公开(公告)号: | CN107008481B | 公开(公告)日: | 2020-09-22 |
| 发明(设计)人: | 李嘉权;荣峻峰;于鹏;谢婧新;史春风 | 申请(专利权)人: | 中国石油化工股份有限公司;中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院 |
| 主分类号: | B01J27/24 | 分类号: | B01J27/24;B01J21/18;B82Y30/00;C07C5/48;C07C11/08;C07C11/167 |
| 代理公司: | 北京润平知识产权代理有限公司 11283 | 代理人: | 刘国平;顾映芬 |
| 地址: | 100728 北*** | 国省代码: | 北京;11 |
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| 摘要: | |||
| 搜索关键词: | 一种 原子 纳米 材料 及其 制备 方法 应用 以及 脱氢 反应 | ||
1.一种含杂原子纳米碳材料的制备方法,该方法包括将原料纳米碳材料与氧化剂接触,以得到经氧化处理的纳米碳材料,并将经氧化处理的纳米碳材料在500-1200℃的温度下于非活性气氛中进行焙烧,所述接触在20-50℃的温度下进行,所述氧化剂为HNO3和H2SO4,且HNO3和H2SO4的摩尔比为1:2-10,所述原料纳米碳材料含有氧元素、氮元素、氢元素和碳元素,以所述原料纳米碳材料的总量为基准,以元素计,所述氧元素的含量为0.1-3重量%,所述氮元素的含量为2-10重量%,所述氢元素的含量为0.1-1重量%,所述碳元素的含量为86-97.8重量%,所述原料纳米碳材料的X射线光电子能谱中,以由X射线光电子能谱确定的所述原料纳米碳材料表面元素的总量为基准,由对应于石墨型氮的谱峰确定的氮元素的含量与由对应于吡咯型氮的谱峰确定的氮元素的含量的摩尔比值为0.3-0.4:1,
所述原料纳米碳材料的X射线光电子能谱中,以由X射线光电子能谱确定的所述原料纳米碳材料表面元素的总量为基准,由对应于基团的谱峰确定的氧元素的含量为0.1-5摩尔%,由对应于C-O基团的谱峰确定的氧元素的含量与由对应于基团的谱峰确定的氧元素的含量的摩尔比值为0.1-1:1;
所述原料纳米碳材料的X射线光电子能谱中,以由X射线光电子能谱确定的所述原料纳米碳材料表面元素的总量为基准,由对应于石墨型氮的谱峰确定的氮元素的含量为0.1-0.5摩尔%,由对应于石墨型氮的谱峰确定的氮元素的含量与由对应于吡咯型氮的谱峰确定的氮元素的含量的摩尔比值为0.1-1:1;并且
所述原料纳米碳材料的拉曼光谱图谱中,D峰的峰高与G峰的峰高的比值ID/IG为0.01-0.2;
所述含杂原子纳米碳材料含有氧元素、氮元素、氢元素和碳元素,以所述含杂原子纳米碳材料的总量为基准,以元素计,所述氧元素的含量为0.9-10重量%,所述氮元素的含量为0.1-10重量%,所述氢元素的含量为0.1-2重量%,所述碳元素的含量为78-98.9重量%;
所述含杂原子纳米碳材料的X射线光电子能谱图谱中,以由X射线光电子能谱确定的含杂原子纳米碳材料表面元素的总量为基准,由对应于基团的谱峰确定的氧元素的含量为0.1-1摩尔%,由对应于C-O基团的谱峰确定的氧元素的含量与由对应于基团的谱峰确定的氧元素的含量的摩尔比值为1.1-5:1;
所述含杂原子纳米碳材料的X射线光电子能谱图谱中,由对应于石墨型氮的谱峰确定的氮元素的含量为0.5-1摩尔%,由对应于石墨型氮的谱峰确定的氮元素的含量与由对应于吡咯型氮的谱峰确定的氮元素的含量的比值为1.1-5:1;并且
所述含杂原子纳米碳材料的拉曼光谱图谱中,D峰的峰高与G峰的峰高的比值ID/IG为0.2-0.4:1。
2.根据权利要求1所述的方法,其中,以所述原料纳米碳材料的总量为基准,以元素计,所述氧元素的含量为0.5-2.5重量%,所述氮元素的含量为2-5重量%,所述氢元素的含量为0.2-0.8重量%,所述碳元素的含量为91.7-97.3重量%。
3.根据权利要求2所述的方法,其中,以所述原料纳米碳材料的总量为基准,以元素计,所述氧元素的含量为1-2重量%,所述氮元素的含量为2.5-4重量%,所述氢元素的含量为0.4-0.7重量%,所述碳元素的含量为93.3-96.1重量%。
4.根据权利要求3所述的方法,其中,以所述原料纳米碳材料的总量为基准,以元素计,所述氧元素的含量为1.5-1.8重量%,所述氮元素的含量为3-3.8重量%,所述氢元素的含量为0.5-0.6重量%,所述碳元素的含量为93.8-95重量%。
5.根据权利要求1所述的方法,其中,所述原料纳米碳材料的X射线光电子能谱中,以由X射线光电子能谱确定的所述原料纳米碳材料表面元素的总量为基准,由对应于基团的谱峰确定的氧元素的含量为1-5摩尔%,由对应于C-O基团的谱峰确定的氧元素的含量与由对应于基团的谱峰确定的氧元素的含量的摩尔比值为0.3-1:1。
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