[发明专利]介孔五氧化二铌/掺氮石墨烯高效复合光催化剂的制备方法

说明书

本发明公开了一种介孔五氧化二铌/掺氮石墨烯高效复合光催化剂的制备方法：1)氮掺杂氧化石墨烯溶液的制备；2)介孔五氧化二铌的制备；3)介孔五氧化二铌/掺氮石墨烯高效复合光催化剂的制备。本发明通过非金属氮对氧化石墨烯的改性来提高石墨烯与介孔五氧化二铌的界面结合以及增强电子传递的性能，有效地拓展介孔五氧化二铌光催化剂的光响应范围，从而进一步提高石墨烯/介孔五氧化二铌复合物的光催化效率。介孔五氧化二铌/掺氮石墨烯光催化剂可以快速、有效地分解水制氢，且回收率高，无二次污染，是一种环境友好型的光催化剂。

技术领域

本发明涉及半导体光催化剂制备领域，具体涉及一种介孔五氧化二铌/掺氮石墨烯高效复合光催化剂的制备方法。

背景技术

在全球能源危机和环境污染的严峻挑战下，光催化技术作为新兴、高效、节能的现代绿色环保技术，可以直接利用太阳能光解水制氢来生产清洁能源或降解有机污染物而成为未来高新技术的新希望。

近年来n型半导体材料五氧化二铌(Nb₂O₅)，凭借自身优良的催化性能、性质稳定、安全、净化、耐用、形貌的可控合成等优点而被广泛应用。并且纳米Nb₂O₅的禁带宽度为3.4eV，只能被占太阳光3～5％的紫外光(λ<365nm)所激发同时可以选择性地暴露高活性或特定能量晶面，大幅度提高催化活性、稳定性、选择性以及太阳能的利用率。研究发现有序介孔结构具有较好的晶型结构以及较高的比表面积等特点，在光催化反应中能降低光生电子-空穴对复合的几率，也有利于光生电荷在其表面的快速转移，进而提高其光催化性能。

氮掺杂石墨烯是由石墨烯sp²杂化的碳原子中引入氮原子形成；由于氮原子的进入改变了石墨烯的动力学活动途径，即掺杂的氮原子会影响石墨烯中碳原子的电负性，使得氮原子周围的碳原子带有正电荷，导致石墨烯表面产生高“活性点”；这些高“活性点”可直接参与氧化还原反应，提高光催化效能。目前合成半导体/氮催化剂的过程中，掺入的氮含量不易控制且易造成损失；所以氮掺杂石墨烯不仅集结了石墨烯催化剂的所有优点而且提高了氮的利用率。另外，与贵金属Pt/C(铂/碳)催化剂相比，氮掺杂石墨烯作为非金属催化剂具有高催化活性和电化学稳定性；因此，广泛认为氮掺杂石墨烯是贵金属催化剂理想替代材料之一。现有技术尚未公开具有大比表面积和有序孔道结构的介孔五氧化二铌/掺氮石墨烯光催化剂的合成方法。

发明内容

发明目的：为了解决现有技术的不足，本发明提供了一种有效的可见光下具有高催化活性介孔五氧化二铌/掺氮石墨烯的制备方法。

技术方案：一种介孔五氧化二铌/掺氮石墨烯高效复合光催化剂的制备方法，包括下列步骤：

1)氮掺杂氧化石墨烯溶液的制备，用NGO溶液来表示

采用固态热反应法来制备氮掺杂氧化石墨烯。将0.5-1.0g的氧化石墨烯和1.5-3.0g的尿素经充分研磨后置于管式炉内。用氩气排净炉内空气后焙烧2h，用1mol的盐酸多次洗涤去除样品表面的杂质，在恒温60℃条件下干燥12h，得到氮掺杂氧化石墨烯。将3.5-7mg氮掺杂氧化石墨烯粉末溶解于10-20mL蒸馏水并超声48小时，最终形成灰褐色的分散体系。自然沉降24小时后除去沉淀物(大约为2.5-5.0mg)。将25-50mL乙醇加入分散体系中同时超声1h，最终形成稳定的NGO溶液。

2)介孔五氧化二铌的制备，用m-Nb₂O₅来表示