[发明专利]水分解方法以及体系

说明书

呈现了用于氧化过程的电极。电极包括基底，所述基底具有携带手性体系的导电表面。手性体系被配置成用于在氧化过程期间控制在基底和电解质之间转移的电子的自旋。

技术领域

本发明总体上在利用多电子反应、水的氧化和氧化物(如CO₂)的还原的水分解技术(water splitting technique)的制氢技术的领域中，并且对于制氢是特别地有用的。

背景技术

以下列出了被认为与本发明公开的主题的背景相关的参考文献：

1.Gray,H.B.Nat.Chem.2009,1,7.

2.Chretien,S.；Metiu,H.J.Chem.Phys.2008,129,074705.

3.Torun,E.；Fang,C.M.；de Wijs,G.A.；de Groot,R.A.J.Phys.Chem.C. 2013,117,6353.

4.Naaman,R.；Waldeck,D.H.J.Phys Chem.Lett.2012,3,2178.

5.Mayer,M.T.；Du,C.；Wang,D.J.Am.Chem.Soc.2012,134,12406.

6.Nogues,C.；Cohen,S.R.；Daube,S.S.；Naaman,R. Phys.Chem.Chem.Phys.2004,6,4459.

7.Xie,Z.；Markus,T.Z.；Cohen,S.R.；Vager,Z.；Gutierrez,R.；Naaman, R.NanoLett.2011,11,4652.

本文对以上参考文献的认可不被推断为意指这些参考文献以任何方式与本发明公开的主题的可专利性相关。

背景

事实上，关键的生物化学反应，如光合作用和呼吸作用，是多电子反应。事实上，这些反应是高度有效的。水分解是使水(H₂O)分解成氧气(O₂) 和氢气(H₂)的这样的反应的一个例子。此反应包括转移四个电子和形成氧- 氧键，伴随有质子的还原以产生氢气。

在电化学电池中，用于上文过程的热力学阈值实际上需要施加1.23V 的电势(相对于Ag/AgCl电极)。然而，通常需要较高的电势，这是过电势 (over-potential)。对于通过使用专用的催化剂试图降低驱动反应所需的过电势已经做出努力。

水分解电池可以在暗处使用。它们还可以使用光操作，以便降低所需的电势的量。借助于水分解过程使太阳能转化成氢气是实现清洁的且可再生的能源体系的最感兴趣的方式的一种。然而，当前由于过电势和催化剂的成本，由水制造氢气是昂贵的并且与由煤或天然气的制造是无竞争力的。有效且经济的水分解将是氢气经济的关键的技术组分。光电化学水分解(photoelectrochemical water decomposition)的原理基于在包括两种电极的电池内将光能转化成电力，所述两种电极被沉浸在含水的电解质中，其中至少一种电极由暴露于光并且能够吸收光的半导体制成。然后，此电力被用于水电解。

在光-电化学电池(photo-electrochemical cell)内发生以下若干过程：

i)半导体电极的光诱导的激发，导致形成准自由电子(quasi-free electron)和电子空穴。

ii)水在光-阳极(photo-anode)处通过空穴的氧化。此过程包括转移四个电子，用于形成单氧分子。

iii)通过电解质将H⁺离子从光-阳极传递到阴极，并且通过外部电路将电子从光-阳极传递到阴极；