[发明专利]一种大孔g-C3N4的制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种g-C₃N₄的制备方法。

背景技术

g-C₃N₄(石墨相氮化碳)作为一种新兴的无金属光催化剂，凭借着其较低的能带间隙(2.7eV)、可见光区域响应(420nm)的特点，在可见光催化领域占有一席之地，可以使用g-C₃N₄在可见光下进行水的分解(1.23eV)制备氢气和氧气、常见有机染料的降解(罗丹明B、甲基橙等)、有机反应的合成、CO₂固定等。但是由于g-C₃N₄的比表面积相对较低，只有约10m²/g，严重地影响了其对目标物质的吸附，从而使光催化效率大大地降低。即使制备成微介孔结构的g-C₃N₄，虽然增大了比表面积，但是并没有充分的利用微介孔的结构，仅在孔道两端进行了催化。

发明内容

本发明是要解决g-C₃N₄的比表面积较低，光催化效率低的技术问题，而提供一种大孔g-C₃N₄的制备方法。

本发明的一种大孔g-C₃N₄的制备方法是按以下步骤进行的：

一、制备多孔SiO₂小球：将TPAOH与去离子水混合，搅拌至溶液澄清，然后加入TEOS，搅拌至溶液澄清，再加入AmberliteIRA-900，搅拌24h～25h，然后在反应釜中温度为60℃的条件下水热处理24h，过滤洗涤得固体，在温度为60℃的条件下烘干12h，在温度为550℃的条件下烧结6h，得到SiO₂小球；所述的TPAOH与去离子水的体积比为1:(3.5～4.5)；所述的TPAOH与TEOS的体积比为1:(2～3)；所述的TPAOH的体积与AmberliteIRA-900的质量比为1mL:1g；

二、将步骤一制备的多孔SiO₂小球和二氰二胺一起溶于溶剂中，得到混合溶液；所述的步骤一制备的多孔SiO₂小球和二氰二胺的质量比为1:(2～4)；所述的步骤一制备的多孔SiO₂小球的质量和溶剂的体积比为1g:10mL；

三、将步骤二制备的混合溶液在室温或温度为40℃的条件下搅拌12h～24h，过滤得固体，在温度为60℃～65℃的条件下烘干12h～14h，用35目的筛子过筛，保留筛子上面筛不过去的小球；

四、烧结：将步骤三得到的小球在氮气保护和升温速率为2min/s～20min/s的条件下从室温升温至500℃～700℃，然后在氮气保护和温度为500℃～700℃的条件下烧结1～3h，在氮气保护下随炉冷却至室温，得到烧结后的小球；

五、将步骤四烧结后的小球在质量分数为2.5％的HF水溶液中浸泡24h，得到大孔g-C₃N₄。

TPAOH是四丙基氢氧化铵，TEOS是正硅酸乙酯，AmberliteIRA-900是大孔强碱性苯乙烯系阴离子交换树脂。

本发明的大孔g-C₃N₄的大孔结构有利于目标物质的质量传递，尤其是具有连续孔道的结构，可以进一步加强质量传递和交换；本发明的大孔g-C₃N₄的骨架纤细、孔道丰富、尺寸适宜，有利于降低光生电子和空穴的重结合、目标物的质量传递以及对光的吸收和利用。

本发明的大孔g-C₃N₄的合成方法是使用多孔SiO₂为模板，使用二氰二胺为原料，合成出具有在可见光下高催化效率的大孔g-C₃N₄，相对于同类型的大孔g-C₃N₄，具有孔道密集、联通的特点，相对于现有的无孔g-C₃N₄，催化效率提到了至少三倍，可以用来作为污水的友好处理以及氢能源的制备的优秀催化剂。

附图说明

图1为试验一制备的大孔g-C₃N₄的XRD图；

图2为试验一制备的大孔g-C₃N₄的TEM图；