[发明专利]高可见光电子转移Au/g-C3N4负载型光催化材料的制备方法

说明书

技术领域

本发明为一种具有较高可见光电子转移Au/g-C₃N₄负载型光催化剂制备方法，属于材料制备及光催化领域。

背景技术

随着经济的发展和社会的进步，能源短缺及环境污染治理的需求越来越急切，环境光催化技术被认为是一种低成本、环境友好的绿色能源和环境治理技术，被广泛关注。能源转化和污染物治理统一于光催化电子转移过程。因此开发出具有高可见光电子转移能力、高可见光催化反应效率的半导体催化剂具有不言而喻的经济和环境效益。目前，开发出来的光催化剂很多，但多数为紫外光响应催化剂。然而，太阳光中紫外光仅占4％，为了更好的利用太阳能，开发可见光响应催化剂更具有现实意义。g-C₃N₄是近年来才被发现可以用于可见光能源转化及污染物降解的光催化剂，由于具有价格低廉、高稳定性、独特的光化学性能及催化性能等优点，g-C₃N₄得到了广泛的研究。然而，单纯的g-C₃N₄存在电子空穴复合率高、界面电子传递效率低等问题。通过修饰改性技术提高g-C₃N₄的光催化性能具有较好的研究意义。如专利CN103272639A以尿素为前驱体，通过共聚合反应对g-C₃N₄进行修饰改性，增强催化剂表面传质过程的同时，降低半导体带隙宽度，促进光生载流子分离与迁移，提高太阳能利用率；专利CN103301867A将碳氮源前体物与无机盐在水溶液中充分混合后烘干，进行煅烧后得到无机离子掺杂的催化剂，使得g-C₃N₄的光催化活性显著增强。以上方法虽增大了催化剂比表面积、提高光催化反应活性，但并未从根本上解决电子空穴复合率高的问题。

研究表明，以纳米贵金属材料修饰半导体光催化材料能够促进电子－空穴的有效分离，提高界面电子传递效率，延长催化剂的使用时间。在半导体催化剂表面负载纳米金属材料后，由于金属与半导体具有不同的费米能级，光催化反应过程中，半导体价带电子将受激跃迁至空的导带，而因为金属费米能级的作用，电子将最终跃迁至费米能级，从而使半导空穴－电子对发生有效分离，形成半导体价带将以空穴为主，金属费米能级以电子为主的体系；光催化过程中，吸附到半导体表面的有机基团(羟基、羧基)与价带空穴发生氧化还原反应而被氧化，同时作为电子受体的基团将接受费米能级提供的电子而被还原，以此提高光催化反应效率。同时金属的负载还可以提高半导体催化剂对可见光的有效吸收。专利CN102764649A将贵金属Ag负载至纳米TiO₂上，能够促进电子空穴对的有效分离，提高电子转移效率，同时还可增强其对可见光的响应能力。

作为SPR金属，Au负载催化剂得到了广泛的研究。一方面，Au作为助催化剂，能促进电子空穴对的分离，同时为催化反应提供活性位点；另一方面，Au的SPR效应能扩展催化剂的可见光吸收能力及光催化活性。通过一定的催化剂制备手段，在g-C₃N₄上负载SPR金属Au，实现高效电子转移，具有一定的研究价值。

发明内容

本发明要解决的技术问题是，克服现有技术中催化剂在光催化反应中电子空穴复合率高、可见光响应能力弱的缺点，提供一种高可见光电子转移Au/g-C₃N₄负载型光催化材料的制备方法。该催化剂的制备采用传统的光还原沉积法，其操作简单，合成的产率较高，适合扩大化生产的要求。

为解决技术问题，本发明的解决方案是：

提供一种高可见光电子转移Au/g-C₃N₄负载型光催化材料的制备方法，包括以下步骤：

(1)前驱体热解聚合法制备g-C₃N₄

称取2～10g的二氰二胺作为碳氮源，放入加盖的坩埚中，转至马弗炉中加温去氨；自然冷却后，研磨得到淡黄色g-C₃N₄粉末；

(2)配制储备液

将1g的AuCl₃·HCl·4H₂O固体颗粒溶于100mL去离子水中，制得浓度为10mg/mL的AuCl₃·HCl·4H₂O储备液；