[发明专利]具有三维分级多孔结构的钴氮共掺杂炭基氧还原催化剂及其制备和应用

权利要求书

1.一种具有三维分级多孔结构的钴氮共掺杂炭基氧还原催化剂，掺杂钴含量在0.005~4%，掺杂氮的含量在0.5~5%；其特征在于其形貌为大孔、介孔、微孔相互连通的三维分级多孔结构，所述大孔的孔径为50~500nm，介孔孔径为2~50nm，所述大孔的孔壁上有孔径范围在0.5~2nm的微孔。

2.根据权利要求1所述的催化剂，其特征在于所述的催化剂比表面积介于700-1000m²g^-1之间。

3.根据权利要求2所述的催化剂，其特征在于大孔、介孔、微孔分别为催化剂体积的5-10%、60-70%和25-40%。

4.权利要求1-3任意一项所述的催化剂的制备方法，其特征在于包括如下制备步骤：

（1）将牛骨清洁、粉粹成骨粉后，放置于管式炉中，通入惰性气体，升高温度至300~500^oC碳化，得到预碳化产物，其中升温速率为1~10^oCmin^-1，保温时间为1~3h；

（2）将上述预碳化产物与活化剂研磨混合均匀后，在惰性气体保护下以1~10^oCmin^-1升温至600~1200^oC，保温1~3h，得到活化碳化产物，其中预碳化产物与活化剂的比例为1:0.5~1:3；

（3）将上述冷却后的碳化产物置于硝酸溶液中搅拌酸洗8~15h，然后水洗、干燥后，得到分级多孔炭，所述硝酸溶液浓度为1~3M，干燥温度为50～80^oC，干燥时间为4～24h；

（4）取适量维生素B12与上述多孔炭充分混合并分散至一定量的溶剂中，超声、搅拌均匀后，蒸干得到多孔炭与维生素B12的均匀混合物；

（5）将多孔炭与维生素B12的混合物在惰性气体保护下以3~6^oCmin^-1升温至600~1000^oC，保温1~3h，待冷却至室温，研磨后得到钴氮共掺杂的炭基催化剂。

5.根据权利要求4中所述的制备方法，其特征在于所述的活化剂为氢氧化钾。

6.根据权利要求4中所述的制备方法，其特征在于所述的惰性气氛为氮气或氩气气氛或者上述两种气体的混合气氛。

7.根据权利要求4中所述的制备方法，其特征在于所述维生素B12与多孔炭的质量比为0.2~5：1。

8.根据权利要求4中所述的制备方法，其特征在于所述的溶剂为水和/或乙醇。

9.权利要求4-8任意一项所述的制备方法所制备的具有三维分级多孔结构的钴氮共掺杂炭基氧还原催化剂。

10.权利要求1-3和9任意一项所述的催化剂的应用，其特征在于所述催化剂用于质子交换膜燃料电池、金属-空气电池的氧还原反应。