[发明专利]一种石墨烯负载氧化钴催化剂及其制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种催化剂，具体的说是一种石墨烯负载氧化钴催化剂及其制备方法。

背景技术

一氧化碳是大气中的一种主要污染物，主要来自汽车尾气和工业生产过程。人体吸入之后可损害中枢神经系统，对人类的健康造成极大的危害。一氧化碳的催化氧化脱除是有效控制其排放的途径。在催化一氧化碳氧化的催化剂中贵金属的催化活性较高，但贵金属价格昂贵、在自然界中含量较少且一般避免不了硫中毒等缺陷，限制了其工业中的广泛应用。所以开发用非贵金属全部代替或者部分代替贵金属的催化剂是一项非常有意义的工作。

石墨烯是单原子厚度的二维晶体，被认为是富勒烯、碳纳米管和石墨的基本结构单元。石墨烯具有高比表面积、突出的导热性能和力学性能、非凡的电子传输性能等一系列优异的性质，使得其作为催化剂载体的研究引起了科技工作者的广泛关注，石墨烯基复合材料在光降解、电容器等方面具有优异的性能。很多研究表明，过渡金属钴具有类似甚至高于贵金属的催化一氧化碳低温氧化性能，但是单纯组分的钴物种容易失活。

发明内容

本发明目的是为解决上述技术问题的不足，提供一种石墨烯负载氧化钴催化剂及其制备方法，所采用的制备方法操作简单所制备的石墨烯负载氧化钴催化剂中氧化钴颗粒在石墨烯表面分散均匀、粒径大小均一，该催化剂为孔径3.1-5.8纳米的介孔材料，比表面积高达210cm³/g；可用于催化一氧化碳的低温氧化。

一种石墨烯负载氧化钴催化剂的制备方法，包括以下步骤：

步骤一、常温下，按照质量比为1：20-21的比例，取乙酸钴和蒸馏水；将所取乙酸钴加入到蒸馏水中，磁力搅拌使其完全溶解，制得乙酸钴水溶液，备用；

步骤二、按照质量分数为1.12%的氧化石墨烯水溶液中石墨烯与上述步骤一中所制备的氧化钴的质量比为1:4-2:3的比例，取质量分数为1.12%的氧化石墨烯水溶液；将所取氧化石墨烯水溶液加入到上述步骤一中所取蒸馏水3.7-4.6体积的蒸馏水中，置于功率168W的超声波反应器中超声60-120分钟，制得稀释后的氧化石墨烯水溶液，备用；

步骤三、将所制备的乙酸钴水溶液和稀释后氧化石墨烯水溶液进行混合，磁力搅拌20-25分钟，得到混合溶液A；在所得混合溶液A中逐滴加入其体积0.09-0.11倍的质量分数为28%的氨水，磁力搅拌115-120分钟，得到混合溶液B，备用；

步骤四、将步骤三所得混合溶液B装入有聚四氟乙烯内衬的高压反应釜中，混合溶液B占反应釜容积的60%-70%，在160-190℃下水热反应10-14h，反应结束后自然冷却至室温，得到混合物；

步骤五、将步骤四反应后所得的混合物以3500r/min的转速离心分离5-10分钟后，去除上层清液，剩余固体物质先采用蒸馏水洗涤3-5次，再用乙醇洗涤1次，转移到烘箱中，60℃干燥8h，不需煅烧，即制备出石墨烯负载氧化钴催化剂。

所制备的石墨烯负载氧化钴催化剂中石墨烯与氧化钴质量比为1:4-2:3，优选为3:7；该石墨烯负载氧化钴催化剂为孔径3.1-5.8纳米的介孔材料，比表面积为210cm³/g。该催化剂在可应用于催化一氧化碳低温氧化中，在100℃即可将一氧化碳完全氧化为二氧化碳，并具有较高的催化一氧化碳氧化的稳定性，在100℃下可至少维持一氧化碳完全转化为二氧化碳3000分钟。

有益效果是：

1、本发明提供了一种石墨烯负载氧化钴催化剂的制备方法，该方法具有操作简单、条件温和易控、成本低廉、不需高温煅烧的特点。利用石墨烯特殊的结构和优异的电子传输性能，结合氧化钴的高催化一氧化碳低温氧化活性，采用简单的方法制备出催化一氧化碳低温氧化性能优异、稳定性高的纳米石墨烯负载氧化钴催化剂。

2、本发明所制备的催化剂中氧化钴颗粒在二维片层石墨烯表面均匀分散，粒径大小均一，且该催化剂为孔径3.1-5.8纳米的介孔材料，比表面积高达210cm³/g，在催化一氧化碳低温氧化方面具有高活性，100℃即可将一氧化碳完全氧化，且具有较高的稳定性，100℃的反应温度下保持一氧化碳完全转化为二氧化碳3000分钟以上。

附图说明

图1、本发明所制备的不同石墨烯与氧化钴质量比的石墨烯负载氧化钴催化剂的X-射线衍射图谱；

图2、实施例2所制备石墨烯负载氧化钴催化剂的透射电镜照片和选区电子衍射照片；

图3、实施例2和实施例3所制备石墨烯负载氧化钴催化剂的氮气吸附脱附等温线；