[发明专利]用于CO2和CH4重整制合成气的催化剂及制备方法在审
| 申请号: | 201510724540.9 | 申请日: | 2015-10-29 |
| 公开(公告)号: | CN105170154A | 公开(公告)日: | 2015-12-23 |
| 发明(设计)人: | 舒新前;惠贺龙;徐精求;舒元锋 | 申请(专利权)人: | 中国矿业大学(北京) |
| 主分类号: | B01J23/755 | 分类号: | B01J23/755;C01B3/40 |
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| 地址: | 100083 *** | 国省代码: | 北京;11 |
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| 摘要: | |||
| 搜索关键词: | 用于 co sub ch 重整 合成气 催化剂 制备 方法 | ||
1.本发明涉及用于CO2和CH4重整制合成气的催化剂及其制备方法,其特征在于该催化剂由Ni/γ-Al2O3(组分Ⅰ)和炭材料(组分Ⅱ)二者混合组成。
2.根据权利要求1所述的催化剂,其特征在于采用如下步骤制备:
(1)将可溶性镍盐按照一定的固液比搅拌分散于有机溶剂中,配成浓度为0.1~10mol·L-1的镍盐分散液,将预先经过500℃焙烧的γ-Al2O3作为载体,按照固液比为1:10的比例加入到镍盐分散液中,在连续搅拌的情况下,于20~50℃下超声处理10~30min,室温下静置12~24h之后过滤,然后移入真空干燥器中,在120℃下干燥12~24h,制得镍基催化剂前驱物;进而在300~900℃的温度下焙烧处理1~5h,并在氢气气氛于300~800℃的温下还原处理1~5h,制得催化剂的组分I,即镍基部分Ni/γ-Al2O3。
(2)将炭材料浸入蒸馏水中在90~110℃的温度下沸腾蒸煮2~5h,然后置于真空干燥箱内,在120℃下的温度下干燥处理12~24h,得到催化剂的组分Ⅱ,即炭材料部分。
(3)将组分Ⅱ与组分Ⅰ按照一定的比例混合,并逐滴加入3~12%浓度为1%的聚乙烯醇水溶液,充分搅拌混合均匀,进一步成型造粒,并在100~500℃的氮气气氛下焙烧处理1~3h,制成炭材料与Ni/γ-Al2O3均匀分布的催化剂。
(4)将制得的催化剂加入反应器中,在常压以及温度为700~950℃、原料气中CH4和CO2摩尔比为1~4:1、空速为1800~24000mL·g-1·h-1的条件下,进行CO2和CH4催化重整反应,以制备H2/CO比连续可调的合成气。
3.根据权利要求2所述的催化剂制备方法,其特征在于所述的镍盐为硝酸镍、氯化镍、碳酸镍和醋酸镍等无机和有机镍盐。
4.根据权利要求2所述的催化剂制备方法,其特征在于所述的有机溶剂为甲醇、乙醇、正丙醇、丁醇、乙二醇、丙酮类溶剂中的一种或几种混合溶液。
5.根据权利要求2所述的催化剂制备方法,其特征在于采用超声处理,超声波的频率为40~100kHz。
6.根据权利要求1所述的催化剂,其特征在于组分Ⅰ中活性组分的用量按Ni的负载量计算,一般为1~25%。
7.根据权利要求1所述的催化剂,其特征在于组分Ⅱ,可以是活性炭、碳烟、煤焦和生物质焦等炭材料。
8.根据权利要求1所述的催化剂,其中组分Ⅱ的质量分数为0.01~99.99%,表示为ωC%=0.01~99.99;对应的组分Ⅰ的质量分数为100-ωC%,表示为ωNi%=100-ωC=99.99~0.01。
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