[发明专利]一种钽掺杂立方石榴石结构Li7La3Zr2-xTaxO12材料及其制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种无机氧化物的制备方法，特别是一种钽掺杂立方石榴石结构Li₇La₃Zr_2-xTa_xO₁₂材料的制备方法，属于锂离子电池电解质材料领域。

背景技术

2007年Weppner课题组首次报道了具有石榴石结构的Li₇La₃Zr₂O₁₂材料（Murugan,R.;Thangadurai,V.;Weppner,W.AngewandteChemie2007,46(41),7778.），阻抗测试结果显示，该材料室温下电导率可达10^-4S·cm^-1数量级，适用于全固态锂电池的实际应用水平。

由此石榴石结构Li₇La₃Zr₂O₁₂材料开始走进人们的视线，被用作固态电池的固体电解质材料，以改善现有液态有机电解液所存在的一些安全隐患，如漏液、易燃等问题。同时Li₇La₃Zr₂O₁₂材料具有与锂电极接触稳定性好；和液体电解质体系相当的高离子电导率；良好的化学和电化学稳定性(电化学稳定窗口达0~7V³²);更能够在空气中大量制备，无需特别的气氛保护；且原料易得，便于生产制造；环境友好等显著特点。日益成为各国科研工作者的研究热点，是一种颇具潜力的锂离子电池固态电解质材料。Li₇La₃Zr_2-xTa_xO₁₂是Li₇La₃Zr₂O₁₂在制备过程中掺杂的产物，现在大家大量研究的都是Li₇La₃Zr₂O₁₂掺杂产物，因为掺杂可以使Li₇La₃Zr₂O₁₂在短时间，相对于原来稍低的温度下形成立方相晶型更好的产物，掺杂的效果主要体现在制备条件要求的降低已经晶型的完善、电导率的提升；作用与Li₇La₃Zr₂O₁₂都是一样的就是无机固态电解质。

目前Li₇La₃Zr₂O₁₂材料的制备方法主要有传统固相法、液相法。

固相法：Jae-MyungLee等人以LiOH·H₂O、La₂O₃、ZrO₂为原料，900℃下焙烧12h后于1125℃下焙烧20h，所得产物LLZO的室温离子电导率可达4.9×10^-4S·cm^-1（Lee,J.M.;Kim,T.;Baek,S.W.;Aihara,Y.;Park,Y.;Kim,Y.I.;Doo,S.G.SolidStateIonics2014,258,13.）。并不断有研究人员相继研究了焙烧气氛，焙烧时间，焙烧过程中的热压给材料带来的影响。