[发明专利]一种负载型Ag‑Pd/C3N4纳米催化剂催化甲酸脱氢的方法

说明书

技术领域

本发明属于化学化工技术领域，具体涉及一种用负载型Ag-Pd/C₃N₄纳米催化剂催化甲酸脱氢的方法。

背景技术

随着当前能源危机及环境问题日益严重，寻找替代传统化石能源的新能源迫在眉睫，氢能被认为是21世纪推进能源革命的新能源，其具有来源广泛、清洁、能量密度大等优点，尤其是当前大规模制氢技术已发展为较为成熟，这为氢能广泛应用提供了基础。

氢气通常为气体，且密度较低，这就决定其存储运输较为困难，当前，工业大规模使用的通常是高压压缩储氢，这对储氢材料的材质有较高要求，储氢量有限，且氢气有泄漏的危险。因而，寻求新的高效储氢方法是实现氢气大规模使用的关键。

甲酸储氢是近年来研究的热点，其具有储氢量大，运输安全，使用方便等优点。对于其大规模应用的关键在于开发出高效的脱氢催化剂。

发明内容

本发明的目的是针对现有技术的不足，提供一种负载型Ag-Pd/C₃N₄纳米催化剂催化甲酸脱氢的方法，该负载型Ag-Pd/C₃N₄纳米催化剂具有良好的催化活性和选择性。

为了实现上述目的，本发明所采用的技术方案如下。

将制备好的负载型Ag-Pd/C₃N₄置于反应器中，将反应器置于油浴中升至40～100℃，接着将摩尔比为1:1～5的甲酸钠和甲酸混合液加入反应器中进行反应，得到产物氢气。

所述负载型Ag-Pd/C₃N₄纳米催化剂包括Ag、Pd、C₃N₄，其中银与钯的摩尔比为1：0.01～20，银与C₃N₄的摩尔比为1:0.1～10；所述银来源于硝酸银，钯来源于氯化亚钯。

所述负载型Ag-Pd/C₃N₄纳米催化剂的制备包括如下步骤：

(1)将一定摩尔量的银盐、钯盐和去离子水配置于容器中，充分搅拌后再将C₃N₄加到上述混合溶液中，使得其中银与钯的摩尔比为1：0.01～20，银与C₃N₄的摩尔比为1:0.1～10；

(2)将上述混合溶液置于0℃的水浴中，用0.1mol/L～0.5mol/L的硼氢化钠逐滴滴加，并搅拌一段时间；

(3)将步骤(2)的溶液过滤后干燥，即得到负载型Ag-Pd/C₃N₄纳米催化剂。

进一步的，所述负载型Ag-Pd/C₃N₄纳米催化剂的制备步骤(1)中：银与钯的摩尔比优选为1：0.1～10，银与C₃N₄的摩尔比优选为1:0.5～5。

进一步的，所述负载型Ag-Pd/C₃N₄纳米催化剂的制备步骤(3)中的干燥在烘箱中进行，干燥温度为60～150℃，干燥时间为12～24h。

与现有技术相比，本发明的有益效果是：

本发明采用浸渍还原法，催化剂制备使用AgNO₃和K₂PdCl₄为前驱体，制备负载型Ag-Pd/C₃N₄纳米催化剂，该催化剂具有较高的活性和选择性。使用该催化剂进行甲酸脱氢反应，其选择性高达100％以上，催化活性为100h^-1以上。

具体实施方式

下面通过实施例对本发明做进一步详细说明。但是所述实例不构成对本发明的限制。

实施例1

制备催化剂过程

将0.02mmolAgNO₃和0.002mmolK₂PdCl₄于溶于10mL蒸馏水，在0℃冰浴中搅拌一段时间，再将0.01mmolC₃N₄加入到上述溶液中，充分搅拌后，滴加0.1mol/L硼氢化钠溶液还原1h，过滤60℃的干燥箱中干燥24h，催化剂记为Ag-Pd_0.1/0.5C₃N₄，密闭保存。

脱氢反应过程