[发明专利]一种高介电聚酰亚胺/碳纳米管复合材料及其制备方法

权利要求书

1.一种高介电聚酰亚胺/碳纳米管复合材料的制备方法，其特征在于，具体步骤包括：

（1）功能化碳纳米管CNTs-CuPc的制备

将八羧基酞菁铜和羟基化碳纳米管混合于有机溶剂中，在催化剂作用下，于70-80℃温度下酯化反应4h-8h，过滤，洗涤烘干后得到功能化碳纳米管CNTs-CuPc；其中：所述羟基化碳纳米管与八羧基酞菁铜的质量比为40：60～60:40；

（2）聚酰亚胺/碳纳米管复合材料的制备

将二胺单体和二酸酐单体于有机溶剂中混合、搅拌，制备得到聚酰胺酸溶液；称取步骤（1）中得到的功能化碳纳米管CNTs-CuPc加入到有机溶剂中，超声分散形成稳定的悬浮液，加入到聚酰胺酸溶液中搅拌均匀后倒入模具中，在真空烘箱中采用程序升温方式的方法对复合材料进行亚胺化，再自然冷却至室温，获得高介电聚酰亚胺/碳纳米管复合材料；其中：二胺单体与二酸酐单体的摩尔比为1:1～1：1.1，二胺单体和二酸酐单体总质量占复合材料的99-91%，功能化碳纳米管CNTs-CuPc的质量占复合材料的1-9%。

2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤（1）中，催化剂为浓硫酸或者EDCI/DMAP体系。

3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤（1）中，羟基化碳纳米管通过将碳纳米管进行强碱球磨处理后，反复用去离子水洗涤、离心、过滤至中性，烘干后得到。

4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，步骤（1）中，强碱球磨处理采用湿磨处理方式，其添加剂为乙醇；所述强碱为KOH。

5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤（1）中，所述八羧基酞菁铜通过下述方法制备：

①将1,2,4,5-均苯四甲酸二酐，尿素，CuCl₂与催化剂钼酸铵按照摩尔比1:20:2:0.007 混合，微波反应，得到中间产物；

②将得到的中间产物分别用60-70℃的热水和有机溶剂清洗，之后在盐酸中搅拌、过滤，将滤饼再重复酸洗2-3次；再用NaOH溶液水解，直至检测不到氨气产生为止；

③反应结束后，用蒸馏水稀释、抽滤，除去不溶物，滤液用酸调节至2≤pH≤4，静置待沉淀全部析出后，过滤，洗涤、离心、真空烘干，即得八羧基酞菁铜。

6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤（2）中，所述二胺单体选自4’,4-二氨基二苯醚、对苯二胺或间苯二胺中的一种或多种。

7.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤（2）中，所述二酸酐单体选自1,2,4,5-均苯四甲酸二酐、3,3',4,4'-联苯四甲酸二酐中的一种或两种。

8.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤（1）、步骤（2）中的有机溶剂为N,N-二甲基甲酰胺、N,N-二甲基乙酰胺。

9.一种根据权利要求1-6之一所述制备方法得到的高介电聚酰亚胺/碳纳米管复合材料。

10.根据权利要求9所述的高介电聚酰亚胺/碳纳米管复合材料，其特征在于，复合材料中，功能化碳纳米管CNTs-CuPc的含量为1-9wt%。