[发明专利]碳纳米管/石墨烯复合薄膜及其制备方法

权利要求书

1.一种碳纳米管/石墨烯复合薄膜的制备方法，包括以下步骤：

（1）将石墨烯类物质加入到极性溶剂中，搅拌并辅助超声分散，得到溶液A；

（2）将高分子碳源和过渡金属催化剂前驱体溶解于极性溶剂中，搅拌并辅助超声分散，得到溶液B；所述过渡金属催化剂前驱体为铁的化合物、钴的化合物、镍的化合物中的一种或多种，所述铁的化合物包括二茂铁、醋酸铁、硝酸铁、氯化铁、五羰基铁中的一种或多种，所述钴的化合物包括醋酸钴、硝酸钴、草酸钴、氯化钴中的一种或多种，所述镍的化合物包括醋酸镍、硝酸镍、氯化镍、草酸镍中的一种或多种；

（3）将上述所得的溶液A和溶液B混合，搅拌并辅助超声分散，直至混合均匀，得到混合溶液；

（4）将步骤（3）得到的混合溶液进行过滤，过滤后将滤膜烘干，再将滤膜上的滤饼揭下，得到掺杂石墨烯类物质薄膜；

（5）将步骤（4）得到的掺杂石墨烯类物质薄膜置于炉中，在还原气体和惰性气体中，先加热升温至150℃～300℃，保温20min～60min，再升温至600℃～1200℃，保温30min～120min，得到碳纳米管/石墨烯复合薄膜；

所述碳纳米管/石墨烯复合薄膜是由石墨烯片层堆积而成，所述石墨烯片层之间生长有碳纳米管，轴向为竖直方向的碳纳米管连接上下层石墨烯片层，轴向为水平方向的碳纳米管连接左右相邻的石墨烯片层。

2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤（2）中，所述高分子碳源与过渡金属催化剂前驱体的质量比值为1～20∶1。

3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述溶液A中石墨烯类物质的浓度为0.1mg/ml～10mg/ml，所述溶液B中高分子碳源的浓度为0.25mg/ml～2.5mg/ml，所述溶液A与溶液B混合时的体积比为1∶1～5。

4.根据权利要求1～3中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述步骤（1）中，所述石墨烯类物质包括石墨烯和/或改性石墨烯，所述改性石墨烯包括氧化石墨烯；所述极性溶剂包括水、乙醇、丙酮、N,N-二甲基甲酰胺、N-甲基吡咯烷酮、二甲基亚砜中的一种或多种。

5.根据权利要求1～3中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述步骤（2）中，所述高分子碳源包括聚甲基丙烯酸甲酯、聚乙烯、聚乙烯醇、蔗糖、尿素中的一种或多种；所述极性溶剂包括水、乙醇、丙酮、N,N-二甲基甲酰胺、N-甲基吡咯烷酮、二甲基亚砜中的一种或多种。

6.根据权利要求1～3中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述步骤（5）中，所述还原气体与惰性气体的体积流量比值为0.1～0.8∶1，所述还原气体为氢气，所述惰性气体为氮气或氩气；所述步骤（5）中，所述升温的速率为5℃/min～10℃/min。

7.根据权利要求1～3中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述碳纳米管包括单壁碳纳米管和/或多壁碳纳米管。

8.根据权利要求1～3中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述碳纳米管/石墨烯复合薄膜的厚度为3μm～40μm。

9.根据权利要求1～3中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述碳纳米管/石墨烯复合薄膜的面内方向热导率为500W/mK～1200W/mK，厚度方向热导率为0.1W/mK～20W/mK。