[发明专利]含有晶体缺陷修复工艺的稀土发光材料制备方法及其产物

权利要求书

1.含有晶体缺陷修复工艺的稀土发光材料制备方法，其特征在于：按如下步骤进行：

步骤一：将助熔剂、用作一次烧结的荧光材料基质料和含铈的激活剂均匀混料后,

在还原气氛下的煅烧；将煅烧得到的产物在出炉后，依次经过粉碎、水洗和干燥处理，得到熟料；

所述用作一次烧结的荧光材料基质料为稀土发光元素氧化物和氧化铝的混合料粉，其中，稀土发光元素氧化物的化学式为RE₂O₃，其中的RE为钇、铽、钆、钪或镥中的一种或几种，化学式中的 O 为氧元素；

所述含铈的激活剂为氧化铈、三氧化二铈或硝酸铈；

稀土发光元素氧化物、氧化铝和含铈的激活剂的摩尔比为 3-2X:5:2X，其中，X取值范围在 0.05 至 0.07；步骤一中的煅烧温度在 1300 至 1500℃；

步骤二：向由步骤一得到的熟料中添加生料，并采用干法将熟料与生料均匀混合，得到掺有生料的熟料；

所述生料，为用作二次修复的荧光基质料或经过煅烧的草酸盐沉淀物；所述用作二次修复的荧光基质料为稀土发光元素的氧化物R₂O₃和氧化铝的混合物，其组成满足R₃Al₅O₁₂，因此其化学式记为 R₃Al₅O₁₂，该化学式中的 R 为钇、铽、钆、钪或镥中的一种或多种，且R³⁺的离子半径不小于RE³⁺的离子半径；

经过煅烧的草酸盐沉淀物，是指采用草酸沉淀法及煅烧处理后所获得的稀土发光元素与铝的氧化物，该经过煅烧的草酸盐沉淀物中的稀土发光元素与铝为原子级别的均匀混合，其组成满足化学式R₃Al₅O₁₂，该化学式中的R为钇、铽、钆、钪或镥中的一种或多种；

所述的干法，是指在混料的过程不添加有机溶剂及无机溶剂；

步骤三：将由步骤二得到的掺有生料的熟料在还原气氛下进行二次退火还原，获得经过二次退火的荧光粉料；本步骤三中的退火还原的温度在 800 至 1200℃或1300 至 1500℃之间；

步骤四：将由步骤三得到的经过二次退火的荧光粉料进行过筛、分级，得到荧光材料的成品。

2.根据权利要求1所述的含有晶体缺陷修复工艺的稀土发光材料制备方法，其特征在于：步骤二中的生料的颗粒的范围在 100nm-10μm。

3.根据权利要求 1 所述的含有晶体缺陷修复工艺的稀土发光材料制备方法，其特征在于：步骤一是在强还原气氛下煅烧 3-10 小时；该强还原气氛是由氢气、氮气构成，其中，氢气占强还原气氛的 5%至 25%；步骤三所述的二次退火还原是在弱还原气氛下煅烧 1-3 小时；该弱还原气氛是由氢气、氮气构成的混合气氛，其中氢气占弱还原气氛摩尔量的 1%至 5%。

4.根据权利要求 1 所述的含有晶体缺陷修复工艺的稀土发光材料制备方法，其特征在于：在掺有生料的熟料中，生料为熟料质量的 5%-15%。

5.根据权利要求 1 所述的含有晶体缺陷修复工艺的稀土发光材料制备方法，其特征在于：步骤二的干法均匀混合过程中不添加激活剂。

6.采用权利要求 1 至 5 任一所述的制备方法所获得的产物，其特征在于：该产物为石榴石结构的颗粒状，且每个颗粒均由内核及包覆在内核的表面的外壳构成；所述内核的化学式为 RE₃Al₅O₁₂:Ce, 其中，RE 为钇、铽、钆、钪或镥中的一种或多种，Al 为铝，O 为氧，Ce 为铈；所述外壳的化学式为 R₃Al₅O₁₂,其中，R 为钇、铽、钆、钪或镥中的一种或多种，Al 为铝，O 为氧；即外壳为不含铈的稀土发光材料与铝的氧化物；内核或为与外壳同质的、且含有铈的稀土发光材料与铝的氧化物，或为与外壳异质的、且含有铈的稀土发光材料与铝的氧化物；在室温至 150℃的温度范围内，该产物的外量子效率在 0.706 至 0.745 之间，内量子效率在 0.953 至 0.992 之间。