[发明专利]硫化物固体电解质的制造方法

说明书

技术领域

本发明涉及硫化物固体电解质的制造方法，特别地，涉及使用含LiBr的原料制造的硫化物固体电解质的制造方法。

背景技术

具有使用了阻燃性的固体电解质的固体电解质层的金属离子二次电池(例如锂离子二次电池等。以下有时称为“全固体电池”)具有容易简化用于确保安全性的系统等优点。

作为与这样的全固体电池有关的技术，例如在专利文献1中，公开了通过机械研磨法制造Li₂S-P₂S₅系结晶化玻璃(锂离子传导性硫化物系结晶化玻璃)的技术。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：特开2005-228570号公报

发明内容

发明所要解决的课题

在作为具有离子传导性的硫化物固体电解质的Li₂S-P₂S₅系电解质中添加了LiBr的Li₂S-P₂S₅-LiBr电解质，可显现高的离子传导性能。这些硫化物固体电解质可使用专利文献1所公开的那样的机械研磨法来制造。然而，存在这样的问题，即，如果通过专利文献1中公开的技术制造这些硫化物固体电解质，机械研磨中的温度变高时，容易制得离子传导性能降低的硫化物固体电解质。

因此，本发明以提供可使用含LiBr的原料来制造提高了离子传导性能的硫化物固体电解质的硫化物固体电解质的制造方法为课题。

用于解决课题的手段

本发明人发现了如下锐意研究的结果：使用含LiBr的原料制造以通式(100-x)(0.75Li₂S·0.25P₂S₅)·xLiBr(x为0<x<100)为主体的硫化物固体电解质时，在将合成硫化物玻璃的容器内的反应场温度设为y[℃]时，如果y达到规定温度以上，则特定的结晶相(Li₃PS₄结晶相。以下相同。)出现，具有该特定的结晶相的硫化物固体电解质的离子传导性能容易降低。进一步地，本发明人发现，通过控制合成硫化物玻璃时的容器内的反应场温度y，使得上述x和y满足规定的条件式，可防止上述特定的结晶相的出现，其结果是，可制造提高了离子传导性能的硫化物固体电解质。而且，本发明人发现，通过控制合成硫化物玻璃时的容器内的反应场温度y，使得上述x和y满足规定的条件式，一方面防止上述特定的结晶相的出现，一方面容易提高离子传导性能提高了的硫化物固体电解质的生产率。本发明是基于这些发现而完成的。

为了解决上述课题，本发明采用了以下的手段。即，

本发明是硫化物固体电解质的制造方法，该制造方法具有：投入工序：将用于制造以通式(100-x)(0.75Li₂S·0.25P₂S₅)·xLiBr(其中x为0<x<100。以下相同。)为主体的硫化物固体电解质的原料投入容器；非晶化工序：在该投入工序后，制造将上述原料非晶化而成的非晶体；和烧成工序：在该非晶化工序后，烧成非晶体；其中，控制上述容器内的反应场温度，使得上述通式中含有的x、以及在非晶化工序中容器内的反应场温度y[℃]满足下述式(1)。

y<0.5x+1.48×10²…式(1)