[发明专利]用于从用后的树脂材料中回收放射性核素的方法和装置

说明书

一种用于从核电站的废树脂中回收放射性同位素的工艺，所述工艺包括以下步骤：a)用有机酸或碱性化合物对负载有至少一种放射性同位素的废树脂进行处理，以释放至少一种放射性同位素，并获得含有至少一种放射性同位素的工艺溶液；b)通过对放射性同位素具有特异性的反应，将至少一种放射性同位素从工艺溶液中分离，以便获得至少一种放射性同位素得以贫化的处理后的工艺溶液，其中，所述贫化的工艺溶液包含有机酸或碱性化合物以及任选的未反应的放射性同位素；c)通过热氧化和/或光化学氧化，使来自步骤b)的贫化的工艺溶液中的有机酸或碱性化合物反应，以形成气态反应产物；以及d)用来自步骤c)的反应后的工艺溶液对废树脂进行重新负载，以将未反应的放射性同位素结合到废树脂上。此外，提供了一种用于实施上述方法的装置。

技术领域

本发明涉及一种用于从核电站或其它核设施的用后的树脂材料中回收放射性同位素的方法以及实施该方法的装置。

背景技术

将离子交换树脂特别地用于核电站和其它核设施，以对冷却剂和慢化剂系统进行净化。这些树脂通常被高浓度的放射性同位素污染，放射性同位素本身在医学、科学和工业中可能具有感兴趣的应用。然而，由于仍然缺少经济上有用的工艺以将放射性同位素从用后的离子交换树脂中分离，目前仍以高成本来处理包含放射性同位素的用后的废树脂。在一些情况下，由于树脂被长寿命的放射性同位素(如C-14)污染，用后的废树脂的永久处置甚至是不可能的。因此，必须将这些树脂储存在核电站的现场。

在CA 1250378A中公开了一种用于将同位素C-14从核电站的用后的废树脂中分离的工艺。根据该工艺，优选在70℃下，通过使树脂床与富含二氧化碳的空气流接触，将碳-14从颗粒状离子交换树脂中除去，同时使颗粒状离子交换树脂与水接触以将碳-14置换为气态二氧化碳，然后将气态二氧化碳用可溶性钙盐或钡盐(如氢氧化钙和氢氧化钡)洗涤，以作为稳定的含碳-14的化合物形成碳酸钙或碳酸钡，可将该化合物固定在水泥中。

这种方法非常耗时，并且用气体再生的效率非常低。此外，分离的碳-14同位素被来自加工空气的二氧化碳稀释，必须将其从这一混合物中分离或者将总的混合物作为放射性废物处置。

在题为“Processing nuclear waste for isotope production”(CHANG,F.等，Waste Management，第1期(Proc.Int.Conf.Tucson，AZ，1991)，Arizona Board ofRegents，Phoenix，AZ(1991)，第781-787页)的文章中，作者还公开了一种用于从用后的离子交换树脂中回收同位素C-14的方法。在US 5,289,468A中公开了类似的工艺。通过用盐酸进行酸汽提，从离子交换树脂中除去同位素C-14以形成二氧化碳，然后通过用锌还原将其转化为一氧化碳。通过激光选择性解离或通过低温蒸馏对¹⁴CO进行富集，并将纯化的¹⁴CO氧化以产生二氧化碳。气体最终被转化为碳酸钡。然而，这一工艺显著增加了放射性废物的量和处置成本，这是因为大过量地使用了盐酸，必须使用阴离子交换树脂将盐酸从该工艺中除去，然后必须将阴离子交换树脂作为放射性废物进行处理。

WO 96/01478A涉及一种用于对被放射性和非活性阳离子污染的阳离子交换树脂进行处置的方法和装置。在再生工艺中，使用草酸将除二价阳离子以外的非放射性阳离子转化为阴离子络合物，并从树脂中洗出。具体而言，使用过氧化氢将Fe(II)阳离子氧化成Fe(III)阳离子。然后，使用草酸将Fe(III)阳离子转化成阴离子络合物，并从阳离子交换剂中分离。然后，通过草酸的光化学氧化，将阴离子络合物氧化并分解。对非放射性阳离子进行处置。对仍然含有二价放射性阳离子的部分排出的离子交换树脂进行再利用。