[发明专利]化学转化方法

说明书

本发明涉及化学转化方法并且涉及用于从反应混合物中除去颗粒的方法。

在(体相)化学转化方法中，可以使用温度来控制和改变一个或更多个反应速率。例如，通常使用加热来增加反应速率。另一方面，在热不稳定催化剂例如酶的情况中，也可以使用加热来降低反应速率。因此，通常需要精确控制体相化学反应混合物的温度以控制一个或更多个反应速率。此外，通常施加高压以获得气相反应的足够的反应速率。

常规加热方法不允许对流体相的组分进行接近即时、快速和/或局部加热。例如，使用常规方式难以在75℃下将液体加热仅一秒。另外，使用常规方式难以进行化学选择性加热，即，难以将来自外部来源的热能提供给流体混合物的一种或更多种所选择的组分。例如，难以对液体中的酶进行选择性加热，从而致使其失活。

等离子体激元颗粒如贵金属纳米颗粒的大多数研究集中于其光学性质，特别是其增强的散射。这类颗粒的增强光吸收和相关加热被认为是等离子体激元应用中的(通常不需要的)副作用。只是最近，开始设法使用等离子体激元颗粒作为热源。通常应用于生物医学，例如用于光热癌症治疗和生物成像中。

Adleman等(Nano Letters 2009，9，4418-4423)描述了使用金纳米颗粒的等离子体激元加热对微通道内的乙醇进行蒸汽重整。使在约20nm金纳米颗粒发生等离子体共振(532nm)的频率下或其附近的激光(50mW，10±2μm直径)聚焦在玻璃支持物上，随后将纳米颗粒中生成的热转移至周围流体，形成蒸气。蒸气相组分反应形成气泡，所述气泡被携带至40μm高的微流体玻璃/聚二甲基硅氧烷(PDMS)通道下游。颗粒附着于玻璃支持物。

Neumann等(ACS Nano 2013，7，42-49)描述了太阳能蒸气产生，其使用分散在液相中的吸收谱广的金属或碳纳米颗粒。他们报道了纳米颗粒的表面温度升高至高于液体沸点。在纳米颗粒周围形成的蒸气产生了由被蒸气壳包围的纳米颗粒构成的气泡。包含纳米颗粒的气泡移动至液体-空气界面，在此释放出蒸汽。他们还描述了使用聚焦太阳光用Au纳米壳颗粒分散体(2.5×10¹⁰个颗粒/ml)来蒸馏乙醇-水混合物(20ml)。在该文献中，颗粒与蒸发的化合物分离，而不是与液体组分分离。

Defries的US-A-2008/0 154 431描述了使用至少一种光-物质相互作用的形式来产生能够引发化学反应的局部条件的方式。其提到了光与金属纳米颗粒的强相互作用。纳米颗粒的温度升高。其描述了这样的方法：结合金属纳米颗粒催化剂并使用光-物质相互作用来控制局部热条件，从而控制包括聚合在内的催化化学反应。

目的和解决方案

本发明的一个目的是提供对一种或更多种化学反应的反应速率具有改善的控制的化学转化方法。出人意料地是，已经发现该目的可以至少部分地通过使用等离子体激元加热进行这种化学转化方法来满足。

在第一个方面中，本发明涉及化学转化方法，其包括通过以下过程对反应混合物进行等离子体激元加热，所述反应混合物包含至少一种组分和等离子体激元颗粒：将所述反应混合物暴露于包含被至少部分等离子体激元颗粒吸收的一种或更多种波长的光。以这种方式，可以控制一种或更多种化学反应的反应速率。

由光与纳米结构金属之间的强相互作用造成的表面等离子体共振效应允许开发新一代的加工技术和光子器件。表面等离子体共振效应可通过吸收在表面等离子体共振频率下或接近其的频率下的电磁能来引发。可利用这种现象来为在当前加工条件下热力学不利的化学合成和反应打开新的路径。例如其中金属纳米颗粒提供催化位点的反应是利用表面等离子体激元激发的优异候选者。得益于通过表面等离子体激元的局部加热的合成路线或化学反应被称为经等离子体激元增强。化学反应也可以通过能够局部控制温度并能够快速加热和冷却的能力来实现等离子体激元增强。通过使用等离子体激元激发产生局部热使得能够在低温环境中激发反应。因此，局部热的产生将引起材料的经加热体积附近的局部温度增加而不加热全部反应器物质或周围环境。在一些情况下，可以引发与金属纳米颗粒相关的量子效应，从而引起另外的独特表现并增加这种颗粒的反应性。

本申请中所使用的短语“控制反应速率”意指包括调节反应速率(增加和/或减小)和维持恒定反应速率两者。因此，控制反应速率并不一定需要改变反应速率。