[发明专利]一种基于粉煤灰的CuO-CeO2/FAU脱硫剂的制备方法

权利要求书

1.一种基于粉煤灰的CuO-CeO₂/FAU脱硫剂的制备方法，包括以酸浸后的粉煤灰为原料，采用碱熔融-水热法制备FAU型沸石分子筛，然后将粉煤灰制FAU沸石为载体，运用溶液浸渍法，使得沸石内孔表面负载上CuO-CeO₂金属氧化剂制备脱硫剂，此多孔性的脱硫剂可以将SO₂吸附到内孔道，在400 ℃下，氧化铜与SO₂反应生成硫酸铜，从而达到去除烟气中SO₂的目的，本发明的制备过程包括如下两个步骤：

1.1 第一步是FAU型粉煤灰沸石的制备：取适量粉煤灰在100 ℃的条件下烘干24 h，待冷却后，按5:1～10:1（V/m）的比例加入4～6 mol/L的盐酸，在室温下溶解1～2 h，滤去上层轻质部分，将下层沉淀物质反复洗涤过滤，至中性，得到酸浸后粉煤灰原料，然后取适量酸浸处理的粉煤灰，按质量比1.25:1～1:1.25（灰/NaOH）的比例加入NaOH，研磨后置于镍坩埚中，在500～600 ℃下焙烧60～90 min，将所得到的碱熔融物研磨后置于250 mL锥形瓶中，按1:7～1:11的比例加入去离子水，在室温下磁力搅拌（250 r/min）2～3.5 h得到硅铝凝胶，然后将硅铝凝胶转移至反应釜中，室温下密封陈化6～75 h后，然后将反应釜置于烘箱中，调节温度在90～100 ℃，晶化反应3～24 h后，离心、洗涤至产物pH值约为8～9，收集固相成分，在100 ℃下干燥后，研磨成粉末状，得FAU型沸石分子筛；

1.2 第二步是FAU型沸石分子筛内孔表面负载CuO-CeO₂金属氧化剂：取适量的上述粉煤灰制FAU型沸石分子筛1.000～1.500 g置于50 mL锥形瓶中，加入0.1～1 mol/L的Cu(NO₃)₃溶液20 mL，再于锥形瓶中添加0.01～0.05 mol/L的Ce(NO₃)₃溶液2～5 mL，在室温下振荡2～3 h，转速为200～250 r/min，离心，将过滤后得到的沸石于烘箱中，干燥24 h后取出样品置于刚玉坩埚中，程序升温至300～400℃，在该条件下煅烧3～5 h，即得到载体表面具有活性组分单分子层分散的CuO-CeO₂/FAU脱硫剂。

2.根据权利要求1所述的一种基于粉煤灰的CuO-CeO₂/FAU脱硫剂的制备方法，其特征是：所说的CuO-CeO₂/FAU脱硫剂制备原料是粉煤灰，是燃煤热电工艺中的固体废弃物，其主要矿物组成为石英和莫来石，按质量百分比计，其SiO_2、Al₂O₃和Fe₂O₃的总含量大于70%，为低钙F类粉煤灰，其SiO₂/Al₂O₃的摩尔比为3～3.5:1。

3.根据权利要求1所述的一种基于粉煤灰的CuO-CeO₂/FAU脱硫剂的制备方法，其特征是：所说的CuO-CeO₂/FAU脱硫剂的原料粉煤灰需经酸浸处理，处理后的粉煤灰SiO₂/Al₂O₃的摩尔比为2.5～3:1。

4.根据权利要求1所述的一种基于粉煤灰的CuO-CeO₂/FAU脱硫剂的制备方法，其特征是：所说的CuO-CeO₂/FAU脱硫剂制备过程中的碱熔融物为硅铝酸盐，微观形貌为均匀片状。

5.根据权利要求1所述的一种基于粉煤灰的CuO-CeO₂/FAU脱硫剂的制备方法，其特征是：所说的CuO-CeO₂/FAU脱硫剂载体为FAU型沸石分子筛，其比表面积为300～400 m²/g，结晶度为85～90%，微观形貌为正八面体，SiO₂/Al₂O₃的摩尔比为2.0～2.5:1，孔径在2～50 nm的空体积占70～75%，在700 ℃的温度下可以保持结构稳定。