[发明专利]一种白光LED用高效类球型绿色荧光粉的制备方法

说明书

技术领域

本发明属于固体照明相关的发光材料领域，涉及白光LED用荧光材料的制备方法。

背景技术

白光LED必将随着效率的提高和成本的降低而进入普通照明市场，如果想实现3000K色温，显示指数Ra大于80，白光LED的封装必须使用绿色荧光粉和红色荧光粉调配光谱，白光中绿色光的成分会占到60％以上，因此绿色荧光粉的发光效率会严重影响白光LED的整体效率。

目前LED绿色荧光粉主要为硅酸盐体系和铝酸盐体系，硅酸盐体系由于水解过程的存在会导致其光衰和色坐标漂移严重，因此铝酸盐将是LED绿色荧光粉的主流体系。

目前现有技术中，制备LED绿色铝酸盐荧光粉的方法主要为固相法和共沉淀法。

固相法是简单高效的方法，但是由于其混料过程难以保证原料的均匀性，同时对于原料的初始状态要求苛刻，这会增加制造成本，同时不均匀的原料混合体系会造成产品的颗粒分布较宽，导致产率较低，同时不符合粒度要求的大颗粒会造成产品过于破碎，降低产品的光效。此外原料的不均匀性会导致产品中杂质相较多，同时会影响产品的晶化程度，因此会降低产品的光效。LED绿色铝酸盐荧光粉中原料之间的密度差异较大，Lu₂O₃的密度为Al₂O₃密度的3倍左右，因此采用固相法会导致原料的混合均匀度较低，产品的光效受到影响。

共沉淀法虽然可以实现原料分子量级的均匀混合，但是由于原料纯度远低于氧化物，会引入杂质而降低光效，同时共沉淀会导致粉体的一次颗粒过小，粉体颗粒内晶界过多，降低粉体的量子效率，同时烧结后粉体的颗粒之间团聚较严重，因此后期分散较困难。

关于LED用铝酸盐荧光粉的制备技术已经有相关的文献：一种LED用绿色荧光粉及其制备方法(201210064017)，LED用黄绿色荧光粉的制备方法(201210075093)，LED用黄色荧光粉的制备方法(201210074629)，白光LED用YAG荧光粉的制造方法(201010132042)，一种白光LED用黄色荧光粉的合成方法(200910265014)，这些文献报道的技术中对于原料的预处理和混合均做了相关的创新，但是仍然不能从根本上解决原料的均匀性和粉体烧结后的均匀性问题。

发明内容

本发明针对上述领域中的不足，提出的一种制备方法：其结合了固相法和液相法的优点，可以解决固相法颗粒分布不均匀的问题，可以解决原料的纯度问题，同时可以提高粉体颗粒的结晶性，进而提高发光效率。

本发明所采用的技术方案：是把原料湿混和喷雾造粒引入到粉体的预处理过程中，实现粉体的高度均匀混合和分散，所获得产品颗粒分布均匀，发光量子效率高。

一种白光LED用高效类球型绿色荧光粉的制备方法，其绿色荧光粉为Lu₃Al₅O₁₂:Ce，所用到的合成原料为：Lu₂O₃，Al₂O₃,CeO₂，辅剂为粘合剂和助熔剂，制备方法包括如下步骤：

第一步是按照化学计量比配合成原料，然后采用湿法将合成原料和粘合剂混合均匀，获得均匀的粉浆，然后对粉浆进行喷雾干燥造粒，获得高度分散的类球型粉体前驱体；

第二步是烧结，烧结分为2次烧结，第一次烧结为低温的氧化气氛烧结，去除粘合剂，使粉体初步成型，把初步成型的粉体和助熔剂进行混合，形成第二次烧结的前驱体，第二次烧结为高温的还原气氛烧结。

所述粘合剂为聚氧化乙烯，添加量为合成原料总重量的0.5％-5％。

所述助熔剂为氟化物，氯化物，硼酸中的一种或几种，添加量为合成原料总重量的6％-16％。

所述助熔剂为SrF₂、AlF₃、SrF₂、NH₄F、BaF₂、NH₄Cl、MgF₂、CeF₃、SrCl₂、NaF、CaF₂，H₃BO₃中的一种或多种。

所述第一次烧结温度为700℃-1300℃，烧结时间为1.5-2.5小时。

所述第二次烧结温度为1450℃-1600℃，烧结的时间为1.5-5小时，烧结气氛为体积比H₂:N₂＝3:2。