[发明专利]添加至少一种氧化还原体系的作为腐蚀性裂变产物调节剂的氧化物核燃料

说明书

技术领域

本发明的领域为核燃料领域，并且特别地为在燃料棒运行过程中腐蚀作用减至最小的核燃料领域。

背景技术

通常地，核燃料可以定义为含有裂变锕系元素芯的材料，所述裂变锕系元素芯为裂变反应的源。此材料可以以各种形式(纯金属、金属合金、各种陶瓷-氧化物、碳化物、氮化物、陶瓷与金属的混合物、各种陶瓷的混合物，或者甚至在熔盐反应堆的非常特别的情况下的液体)。此材料被包封在通常称为燃料包壳的密封容器中。

为了改进在正常的和/或偶然的运行过程中的行为以及改进核燃料的使用寿命，已经寻求对燃料和/或构成其第一密封屏蔽的包壳进行改变。这些改变通常更特别地针对待改进的功能，不管所述功能是关于在反应堆中燃料的使用过程中所不可避免地产生的裂变产物(FP，法文为PF)的保留，还是关于使在燃料的组成芯块与包壳之间的界面处的化学和机械相互作用达到最小(芯块-包壳相互作用，PCI风险)。

通常地，在反应堆中氧化物型的核燃料的使用过程中，裂变材料经受裂变反应，所述裂变反应在一方面产生称为裂变产物(FP)的化学物种，在另一方面释放氧气。某些FP为化学惰性的，如表示为RG(法文为GR)(Xe、He、Kr等)的稀有气体，而其它FP与以独立相的形式释放的氧或与作为燃料中的固溶体的氧组合，或者组合而形成表示为VG(法文为GV)(碘、碲或铯物种)的“挥发性气体”，所述挥发性气体易于移动至在燃料与包封燃料的包壳之间存在的自由体积中。所述现象导致气体的产生，并且随着燃料燃烧程度的增加，特别地由于某些裂变产物对于最初结合至构成燃料的裂变原子和/或可裂变原子(铀、钚、钍等)的氧具有更小的亲合力(如铂系金属)，所述现象逐渐伴随着材料中氧势的增加。此外，功率瞬变引起大的温度梯度，所述大的温度梯度显著改变材料中的局部氧势，并因此改变裂变产物(特别地以气体形式)的化学平衡。

所述双重倾向(氧势的大的变化以及在含有燃料的包壳内的气体的压力的大的变化)在整个燃料的使用过程中引起在由包壳的内部空间限定的体系内的热力学失控的状况，并且当燃烧程度高时以及当功率变化大时更加如此。在这个意义上说，燃料的热机械性质(热导率，蠕变性质等)(其既取决于温度条件，也取决于氧势)不再受控制，而是随着由燃烧程度和运行方式所引起的变化而产生(subies)。此外，这种效应伴随着与燃料与包壳之间所剩下的自由体积中的气体压力增加相关的另一效应，所述气体压力增加引起在包壳上的机械应力(contrainte)(这可以导致膨胀)。

如果发生密封屏蔽(包壳)的破裂，由于气体裂变产物可能对环境具有明显的影响，因此还应该注意增加的放射性风险。最后，在反应堆中燃料的使用过程中产生的某些气体物种可以导致包壳的腐蚀，在材料中主要的热力学条件可能导致对于腐蚀而言不利的物种形成(腐蚀性物种的预先存在)。

由于所有这些原因，因此寻求用于防止所描述的有害现象或者用于限制所述有害现象的结果的实施方法。以下的现有技术呈现了已知方法的主要类别，并证明了这些方法整体上不能完全令人满意地解决上述问题。

最后，应该指出可能会遇到另一种类型的困难，所述困难再次与控制氧势相关，并涉及燃料本身的制造。本发明所针对的燃料的类型及其产生方式有可能解决控制氧势的需要/控制氧势的兴趣，所述氧势对燃料的烧结行为和在该烧结步骤后燃料的最终特性/性质具有显著的影响。

目前且常规地，在燃料-包壳体系内表示为P_O2的氧的分压通过在反应堆中燃料的使用过程中所发生的裂变而自发地施加。在这个意义上，此P_O2特别地取决于燃烧程度，这不允许在燃料-包壳体系的使用过程中控制燃料-包壳体系的行为(可能缺乏对燃料-包壳体系的物理和微结构性质的控制)。

此外，缺乏对P_O2的控制不可能控制体系内物种的物种形成，因此对体系具有不利影响(特别地，关于压力增加或包壳的腐蚀)的某些化合物(例如化合物TeI₂)可以在裂变过程中自然地产生。

已经设想了几种类型的改进，以用于限制在反应堆中核燃料的使用过程中所排放的裂变产物(FP)的影响，所述影响关于由PCI引起的应力或增加这些FP在燃料内的保留。

这些改进可以分为以下两种主要类别：

1)具有改变的芯块-包壳界面的燃料：

1.1：吸气类型捕获材料的使用：