[发明专利]介孔、高度有序的基于镁和铌的三元氧化物化合物，其制备方法及用途

说明书

本发明涉及一种基于镁(Mg)和铌(Nb)的高度有序的介孔三元氧化物化合物、其制备方法及用途。尤其是，本发明关于一种具有最高形貌有序度和无定形结构的镁(Mg)和铌(Nb)三元氧化物，其具有Mg_11.1Nb_22.2O_66.7的原子百分比组成，由于该化学组成、形态学特性和纳米结构特性，该三元组合物可以用于多种重要技术领域。具体地，其适于用作电容器的介电材料及束氢和储能的材料。

对于由基于镁和铌(铌酸镁)、通式为Mg_xNb_yO_z(其中，x、y和z表示化学计量比系数)的混合氧化物组成的化学体系的兴趣开始于70年代早期[1]，并且迄今仍不断增长，这是由于其潜在应用例如电容器中的陶瓷介电材料[2，3]。在铌酸镁家族中，已发现4种晶相：MgNb₂O₆、Mg₄Nb₂O₉、Mg₅Nb₄O₁₅和Mg_2/3Nb_11(1/3)O₂₉，其通过在不同条件下热处理制备[1，4]。其中，前两者显示出在室温下较高的稳定性，并且受到不断增加的关注。由于期望的介电性能[5]及作为用于合成Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃(PMN)陶瓷材料[6]的前驱体，铌铁矿MgNb₂O₆已被广泛研究。Mg₄Nb₂O₉在室温下显示出有趣的光致发光性能，在设计系统和安全系统(应急照明)领域存在潜在应用[7]。近来，在储氢领域也测试了Mg_xNb_yO_z系统分类的多种化合物，由于其适于与分子氢相互作用，倾向气体吸附和脱附。F.Dolci和其同事、Rahman和其同事已经合成多种Mg-Nb-O基混合物，其是通过MgO和Nb₂O₅的热激活作为由MgH₂+Nb₂O₅相在经受机械处理[8，9]时获得的化合物的替代合成方法。在制备的材料中，当经受特定热处理时，Mg₃Nb₆O₁₁相显示出与分子氢的清晰且可逆的交互作用，证实其在催化及期望的气体交互过程中的关键作用[9]。相反，MgNb₂O₆和Mg₄Nb₂O₉化合物完全惰性。

通过在升高的温度(＞900℃)下对前驱体MgO和Nb₂O₅热处理来进行铌酸镁的合成工艺并不容易和完全有效：事实上，在大多数情况下，通过热方式合金化氧化物导致不均匀的组分(即，存在铌酸镁及Nb和Mg氧化物的不同相)，晶粒的不规则形状和并非单峰分布的大晶粒尺寸[10]。关于该M.W.Rahman及其同事[9]，通过在高温(＞1000℃)下煅烧原料粉末，完全获得晶体粉末。如[8]中所报道的，同一个研究团队证实Mg_xNb_yO相的相干衍射区域(晶粒)的尺寸在从150至300nm的范围内。在这两篇文章中，还报道了在煅烧处理的最后，存在作为铌和镁的氧化物的原料的“杂质”。

这些结构特性导致提升的热力学稳定性和降低的化学反应性，这些方面对于相关技术应用的重要领域是不利的。最终，尽管在引用的参考文件中通常未报道这些数据，需要指出的是通过在高温下热处理的方式获得的这些典型材料具有减小的表面积(即，单位质量的面积)。此外，该合成方式要求的在升高温度下进行的数小时的煅烧导致过多能量消耗。这些粉末的潜在应用，可能要求大规模生产，因此产生对于新的合成方式的兴趣，该新的合成方式能够降低成本并改进上述潜在应用所需的原料性能。