[发明专利]通过热等静压固结含放射性材料的方法

说明书

相关申请的交叉引用

本申请要求2012年6月4日提交的美国非临时申请号13/488,376的优先权权益，通过引用将其整体并入本文。

公开领域

本公开一般而言涉及通过热等静压(HIP)固结(consolidate)放射性材料的方法。特别地，本公开涉及基于新颖的、底部装载的HIP方法的用于放射性材料的普适的固结技术。

背景

始于1953年，能源部对废核燃料(SNF)进行再加工以回收高浓缩铀和其它核有关的产物。加工操作涉及多个溶剂萃取循环以便从SNF回收铀-235和其它防御有关的材料。冷战的结束也终止了再加工SNF的计划，最后的再加工循环结束于1994年。这些再加工活动以及其它辅助设备活动和操作产生了数百万加仑的储存在地下储存箱中的放射性废液。

为了减轻与这些储存箱泄漏相关的危险，在1960年代早期投入使用流化床煅烧工艺以将箱装废液转变成通常具有类似于洗衣粉的密实度的小的、粒状固体煅烧物(calcine)。煅烧工艺产生了较安全的储存用产物，同时使储存废物的体积减小为平均七分之一。约8百万加仑(30300m³)的箱装废液转变成4400m³的煅烧物，它们现在正被储存着同时等待将来的处置。

这种储存的煅烧废物的处置由废物形态自身驱动。废物形态决定了锁藏废物的程度如何(化学耐久性)以及废物装载效率，即较高的效率需要较少的容器，这降低了处置成本。对于成问题的废物(例如煅烧物)使用难以玻璃化的玻璃-陶瓷废物形态，主要通过较高的废物装载来提供显著的性能改进和效能节约。对于废物形态的设计不可或缺的是用于处理煅烧物的合适工艺技术的选择。

重要的考虑是选择不限制废物形态化学的灵活工艺。由固结技术对废物形态化学所施加的限制将导致废物装载效率和工艺灵活性的降低。例如，焦耳加热熔化炉(JHM)不仅具有受限制的最大运行温度，而且还需要玻璃具有特定的电阻率和粘度特性。类似的考虑适用于冷坩埚熔化炉。因此，不能将玻璃设计成仅仅适合废物流。需要添加另外的组分以确保玻璃化学使得可将其在熔化炉运行温度下熔化并且安全地倒入密封容器(canister)。这些限制显著地降低了最大可实现的废物装载效率和/或工艺灵活性并且由此大幅度地增加所需的废物密封容器的数目。

本发明人已发现，通过使用新颖的HIP技术，可实现显著的性能提升。这些涉及较高的废物装载、提高的工艺灵活性、减少的废气排放、有竞争力的生产率以及二次废物的减少，同时容易地符合由DOE拟定的所需的废物形态验收标准。

发明概述

因此，公开了一种固结包含放射性材料的煅烧材料的方法，该方法包括：在混合器皿中使含放射性核素的煅烧物与至少一种添加剂混合以形成预HIP粉末；将该预HIP粉末装入罐中并且例如通过焊接密封该罐。

本发明人已发现，通过使用全自动系统将该密封的罐通过HIP器皿的底部装载，可预加热该罐并在热时装载。这允许工艺时间减少多达1/3或者甚至1/2。在一个实施方案中，可预加热该罐并在最高达600℃的温度下装载。

根据本教导以及如在一个示例性的实施方案中所述，将该密封的罐装入HIP器皿的底部，其中该罐在1000℃至1250℃的温度(例如1200℃至1250℃)和30至100MPa的压力下经历10-14小时的时间的热等静压。

根据一个示例性的实施方案，在装入HIP器皿中之前，将HIP罐封装在另外的安全壳中。通常将其中含有罐的另外的安全壳放置在HIP器皿底部封盖上，随后提升该底部封盖并且固定以密封该HIP器皿。

在一个实施方案中，使预HIP粉末在装入HIP器皿中之前经历至少一个预加热过程，例如加热至除去预HIP粉末中存在的过量湿气所需的温度。在该实施方案中，预加热包括加热至100℃－400℃的温度。在该粉末在HIP罐中时典型地完成该预加热过程。

在替代性的实施方案中，该至少一个预加热过程包括加热至足以驱除预HIP粉末中存在的不需要的成分、但不足够高得使粉末中存在的任何放射性核素挥发的温度。

在该实施方案中，预加热发生在400℃至900℃的温度下。

在一个实施方案中，在装入HIP罐中之前加热该预HIP粉末。在密封该充填的罐之前，还将对其进行随后的排气步骤。