[发明专利]表面修饰金属氧化物粒子材料、分散液、聚硅氧烷树脂组合物、聚硅氧烷树脂复合体、光半导体发光装置、照明器具及液晶图像装置

说明书

技术领域

本发明涉及表面修饰金属氧化物粒子材料、分散液、聚硅氧烷树脂组合物、聚硅氧烷树脂复合体、使用该复合体作为密封材料的光半导体发光装置、具备该光半导体发光装置的照明器具及液晶图像装置。

背景技术

例如如专利文献1所记载的那样，聚硅氧烷树脂的透明性、耐热性、耐光性等特性优良，并且硬度、橡胶弹性优良，因此用于光半导体元件的密封材料、光波导材料等。

特别是，作为光半导体发光元件之一即发光二极管(LED)的密封材料，有：例如专利文献2所记载的有机改性聚硅氧烷树脂、苯基(或甲基苯基)聚硅氧烷树脂、例如专利文献3所记载的二甲基聚硅氧烷树脂等。

另一方面，聚硅氧烷树脂虽然耐久性优良，但存在透气性大(阻气性低)这样的问题，针对该问题，尝试了通过含有金属氧化物粒子来解决。为了对聚硅氧烷树脂与金属氧化物粒子进行透明复合化，必须将粒子表面用有机硅烷剂进行处理。例如，如专利文献4、5所记载的那样，使用含环氧基的硅烷剂、含乙烯基的硅烷剂来实施表面处理，由此，能够在树脂的固化时防止粒子的凝聚，能够制作透明复合体。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：日本特开2009-076948号公报

专利文献2：日本特开2007-270004号公报

专利文献3：日本特开2011-096793号公报

专利文献4：日本特开2005-200657号公报

专利文献5：日本特开2006-70266号公报

发明内容

发明所要解决的问题

但是，聚硅氧烷树脂存在透气性大(阻气性低)的问题，虽然通过将金属氧化物粒子在聚硅氧烷树脂中分散、复合化而弥补了该缺点并且实现了功能的提高，但还存在特别是由于大气中的含硫气体将LED封装体的镀银反射板腐蚀(硫化而使其黑化)而使LED的亮度降低的问题。

另外，在聚硅氧烷树脂中分散有无机粒子的情况下，由于通常的表面处理剂的耐热性低，因此，在高温时发生粒子凝聚(粒子分散性降低)或发生表面处理剂自身的着色，由此使透射率降低，因此，也有时在耐热性方面产生问题。

另外，在用来自LED的光提取效率低的二甲基聚硅氧烷树脂进行密封的情况下，即使提高灯泡结构的密闭性或对LED封装体的光反射板施加耐腐蚀性高的金镀层等，也会存在亮度低、成本高的问题。

另一方面，苯基(或甲基苯基)聚硅氧烷树脂与二甲基聚硅氧烷树脂相比，透气性小(阻气性高)，但这些特性依赖于能够引入的苯基量，其引入量也存在极限。

另外，在表面处理剂中具有环氧基或在复合体中过量残留未反应的乙烯基时，对复合体施加热负荷时，存在发生黄变的问题。另外，在表面处理剂与聚硅氧烷树脂的相容性不充分的情况下，还存在不能实现阻气性的提高或在热负荷时发生粒子凝聚(粒子分散性降低)而使透射率降低的问题。

本发明是为了解决上述问题而完成的，具体而言，其目的在于提供在用于光半导体发光装置用的密封材料等的情况下具有高耐热性(即，由热负荷时的着色、热负荷时的粒子凝聚引起的透射率降低得到抑制)并且能够发挥高透明性和阻气性的表面修饰金属氧化物粒子材料、含有该表面修饰金属氧化物粒子材料的分散液、聚硅氧烷树脂组合物和聚硅氧烷树脂复合体、以及在将该聚硅氧烷树脂复合体用作密封材料时使密封材料的透气性降低从而能够抑制由透过气体引起的装置的劣化的光半导体发光装置、具备该光半导体发光装置的照明器具及液晶图像装置。

用于解决问题的方法

为了解决上述问题，本发明人进行了深入研究，结果发现，通过使用通过利用至少具有苯基和能够与聚硅氧烷树脂中的官能团进行交联反应的基团的表面修饰材料对平均一次粒径为预定范围的金属氧化物粒子进行表面修饰而得到的表面修饰金属氧化物粒子材料，能够解决该问题。具体而言发现，通过将使特定的聚硅氧烷树脂中含有该表面修饰金属氧化物粒子材料的聚硅氧烷树脂复合体用于光半导体发光装置中的发光元件的密封材料，在不损害来自发光元件的透光性的情况下，也能够进一步降低密封层的透气性，从而想到了本发明。

即，本发明如下所述。

[1]一种表面修饰金属氧化物粒子材料，其通过利用至少具有苯基和能够与聚硅氧烷树脂形成成分中的官能团进行交联反应的基团的表面修饰材料对平均一次粒径为3nm以上且10nm以下的金属氧化物粒子进行表面修饰而得到。

[2]如[1]所述的表面修饰金属氧化物粒子材料，其中，上述能够与聚硅氧烷树脂形成成分中的官能团进行交联反应的基团为烯基。