[发明专利]一种多氮化合物及其合成方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种多氮化合物及其合成方法，具体涉及一种含能多氮化合物3,3′,5,5′-四叠氮-4,4′-联-1,2,4-三唑，及其中间体4,4′-联-1,2,4-三唑四卤代物—3,3′,5,5′-四溴-4,4′-联-1,2,4-三唑等和衍生物3,3′,5,5′-四氨基-4,4′-联-1,2,4-三唑的合成方法，属于含能材料及其中间体的制备领域。

背景技术

在含能材料的研究领域中，化合物所含的能量大小是该化合物能否作为含能化合物的关键。唑类化合物由于其拥有键能较大的C-N键而一直受到了科研人员的极大关注。三唑、四唑类化合物近年在国内外都得到了很大的进展。在含能化合物领域中，热生成焓是一个评价该化合物性质好坏的重要标准，而当化合物中氮元素含量上升时，化合物的C-N键、N-N键数量增加，化合物的热生成焓也会随之增大。故对多氮含能化合物的研究也得到了人们很大的关注。含能材料领域中，增加化合物的氮含量主要有两种方法，一种是构建多氮骨架，一种是引入含氮官能团，例如叠氮基（-N₃）。引入叠氮基的另一优点是，含能化合物爆炸燃烧时，叠氮基会转化成氮气，从而大大增加爆炸后的气体生成量，从而增加对外做功。因此，含叠氮基的含能化合物常常可作为气体发生剂而得到应用。

体现含能化合物性质的另一标准是氧平衡，即炸药含氧量与炸药中所含可燃元素完全氧化所需氧量之间的相差程度。多余时称“正氧平衡”，不足时称“负氧平衡”，相等时称“零氧平衡”。而氧平衡又直接影响另一重要参数——爆速（爆轰波在炸药中传播的速度）。故改善化合物的氧平衡在含能化合物领域中是十分重要的。最常见的方法是在化合物结构中引入含氧集团，其中以硝基（-NO₂）最为常见。

在实际研究过程中，在化合物结构中引入利于含能性能的官能团（如叠氮基或硝基），由于化合物本身骨架结构和性质的不同，往往不能直接通过一步反应直接引入，需要通过合成中间体，经两步或多步反应最终合成目标产物。这其中，卤代产物是一种常见而有效的中间体。通过用不同的卤代试剂生成不同的卤代产物，再通过进一步的衍生化反应最终生成不同官能团取代的目标化合物。

在已知的文献报道中，关于以4,4′-联-1,2,4-三唑为骨架结构的含能化合物还未见相关报道。因此，相关的研究值得进一步的探索。

发明内容

本发明的目的是合成一种五元唑类含能材料，提供一种多氮化合物及其合成方法。该物质与三唑、四唑类化合物一样具有较好的含能材料方面的性能。

本发明的目的是通过下述技术方案实现的。

一种多氮化合物：3,3′,5,5′-四叠氮基-4,4′-联-1,2,4-三唑，将其命名为TABT，含氮量可达84%，密度为1.708g·cm-3，爆速可达8.65km·s^-1，爆压为31.13GPa，爆热为6449kJ/kg。

分子结构式为：

一种多氮化合物的合成方法，有三种；

第一种，具体步骤如下：

步骤一、将4,4′-联-1,2,4-三唑投入液溴中，搅拌至反应完全；得溶液体系，搅拌下向溶液体系中加入碱溶液，析出固体即为粗产物。

步骤二、将步骤一所得的粗产物溶解到有机溶剂中，溶解完全后加水直至浅黄色固体完全析出，即得到3,3′,5,5′-四溴-4,4′-联-1,2,4-三唑；将其命名为TBBT；

反应方程式为：

所述液溴与4,4′-联-1,2,4-三唑的摩尔比为300-600%。

步骤三、将步骤二所得的TBBT溶于有机溶液中，配成浓度比为0.02-0.5mol/mL的溶液，搅拌下投入叠氮化钠。叠氮化钠投入量与步骤二所得的TBBT的摩尔比为500-2000%，反应完全，得到混合溶液；

步骤四、向步骤三所得的混合溶液加入水并继续搅拌，析出的近白色固体产物即为3,3′,5,5′-四叠氮基-4,4′-联-1,2,4-三唑。

反应方程式为：

第二种，具体步骤如下：

步骤一、将4,4′-联-1,2,4-三唑投入无机碱溶液中配成浓度比为0.1-0.5mol/mL的溶液，搅拌下向其中滴加碘单质与碘化钾的水溶液，搅拌至反应完全，析出固体即为粗产物。

步骤二、将步骤一所得的粗产物溶解到有机溶剂中，溶解完全后加水直至白固体完全析出，即得到3,3′,5,5′-四碘-4,4′-联-1,2,4-三唑；将其命名为TIBT；