[发明专利]一种用于苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯的催化剂及其制备和应用方法

权利要求书

1.一种苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯用催化剂，其特征为该催化剂组成包括载体棒状纳米CeO₂和活性组分Pd化合物；Pd化合物以Pd计，Pd:CeO₂的重量比例为0.1～10 : 100。

2.如权利要求1所述的苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯用催化剂，其特征为所述的Pd化合物具体为PdO。

3.如权利要求1所述的苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯用催化剂的制备方法，其特征为包括以下步骤：

    （1）按照Pd:CeO₂ = 0.1～10:100的重量比，分别称取可溶性Pd盐和Ce盐；

    （2）将Pd盐溶解在25%氨水 (质量百分比)中，Pd盐浓度为0.001～0.05 g/ml；

    （3）将Ce盐与氢氧化钠以固体的形式充分混合，Ce盐与NaOH的质量比为1 : 1～30，并加入去离子水，水用量要使得氢氧化钠浓度在2～20 mol/L之间；搅拌，得到悬浮液；

    （4）将步骤（2）所得溶液加入到步骤（3）所得悬浮液中，然后转移到内衬聚四氟乙烯的晶化釜内；将晶化釜放入烘箱中，在80～200℃，反应4～25小时；

（5）反应结束后，将反应混合物由晶化釜中取出，离心分离，并用去离子水洗涤所得固体，然后在50～100℃下干燥5～24小时；

（6）将干燥后所得固体物质在300～1000℃下焙烧1～10小时，得到棒状纳米CeO₂负载Pd催化剂。

4.如权利要求3所述的苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯用催化剂的制备方法，其特征为步骤（1）所述的Ce盐优选为硝酸铈、硫酸铈、氯化铈或乙酸铈。

5.如权利要求3所述的苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯用催化剂的制备方法，其特征为步骤（1）所述的可溶性Pd盐优选为氯化钯、硝酸钯或硫酸钯。

6.如权利要求1所述的苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯用催化剂的应用方法，其特征为包括如下步骤：         

将苯酚、催化剂和四丁基溴化铵加入到釜式反应器中，其用量摩尔比为苯酚 : 催化剂(以Pd计) : 四丁基溴化铵 = 1 : 0.001～0.1 : 0.02～0.1，再向反应釜中加入脱水剂4A分子筛，其用量为质量比苯酚 : 分子筛 = 1 : 0.5～5；加入溶剂二氯甲烷，其用量为每克苯酚5～20毫升二氯甲烷；充入氧气和一氧化碳，其中氧气的分压为0.3～1MPa，一氧化碳的分压为1～8MPa；将反应温度升至70～200℃，反应1～8小时，得到碳酸二苯酯。

7.如权利要求6所述的苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯用催化剂的应用方法，其特征为所述的苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯用催化剂的应用方法，还包括如下步骤：反应结束后，通过过滤分离出催化剂，再用乙醇洗涤，然后在50～100℃干燥5～24小时，400～800℃焙烧2～6小时，催化剂即可再次用于苯酚氧化羰基化反应。