[发明专利]一种氮氧化物发光材料的制备方法

说明书

技术领域

本发明属于发光材料技术领域，尤其涉及一种氮氧化物发光材料的制备方法。

背景技术

荧光粉在白光LED技术中起着重要作用，其性能决定了白光LED的光谱性质、显色指数、发光效率、使用寿命及色温等关键技术参数。传统的LED用荧光粉主要为铝酸盐、硅酸盐、和硫化物，但这些发光材料在应用过程中均存在如光谱范围窄、显色指数低，热稳定性差等无法克服的缺陷。作为一种新型的发光材料，氮（氧）化物荧光粉组成的双色或多色LED，具有流明效率高、热及化学稳定性好、光谱宽且可调等优良性能，在固体照明和显示上具有良好的应用前景而引起了广泛关注。

尽管对氮（氧）化物荧光粉的研究已经取得很大进展，氮（氧）化物荧光粉的应用开发已经取得一定成绩，但仍然存在很多问题，比如原料对空气敏感，不利于保存，制备；制备过程需要高温，乃至高压，无氧条件等，导致成本过高。目前，氮（氧）化物荧光粉的制备仍采用传统的高温固相法为主（中国专利CN101671562B、CN102191045A），加热方式为电阻炉中加热棒（电极）通电，电阻发热产生热源，然而这种加热方式由于电极材料限制，加热速度较慢，且长时间使用后，因氧化问题，加热棒加热效率发生变化导致温场分布不均匀，作用于荧光粉的热源不均，次品率较高，无法保证产品的整体品质。

感应加热是工件放到感应器内，感应器一般是输入中频或高频交流电（800-300000Hz或更高）的空心铜管，产生交变磁场在工件中产生出同频率的感应电流。感应加热多数用于工业金属零件表面淬火、金属熔炼、棒料透热、刀具焊接等多个领域，使工件内部产生一定的感应电流，形成涡流，涡流使工件产生热量，使自身发热或将热量传导给需要加热的材料，其最大的熔炼量可达几百上千吨。感应加热具有加热速度快，加热均匀，生产量大等优点，应用在传统的发光材料生产上鲜有报道，在氮氧化物荧光粉的制备上还未得到应用。

发明内容

本发明的目的是提供一种加热速度快，加热均匀，粒度分布范围窄，能够批量生产的氮氧化物发光材料的制备方法，并获得具有优良发光性能的氮氧化物发光材料。

本发明的目的通过以下技术方案得以实现：按照所述氮氧化物荧光粉化学式中各元素的化学计量比称取原料，充分混匀后装入坩埚内，再将坩埚放置到真空感应炉内，在一定气体氛围下，通过调节加热功率控制升温速率，加热至合成温度，保温一定时间，最后经过冷却，进行研磨，得到品质较好的白光LED用氮氧化物荧光粉。

本发明的技术方案提供了一种氮氧化物发光材料的制备方法：以碳酸盐、二氧化硅、氮化硅、稀土氧化物为原料，混料均匀；将混合均匀后的原料装入坩埚，放置到真空感应炉中，保护气氛下加热至1400-1650℃，保温2-6小时；将焙烧产物粉碎后用溶剂洗涤至中性，烘干得氮氧化物发光材料。

根据本发明上述技术方案提供的方法，包含以下步骤：

（1）以碳酸盐、二氧化硅、氮化硅、稀土氧化物为原料，按摩尔比2:1:1:(0.01-0.30)混料均匀；

（2）将混合均匀后的原料装入坩埚，放置到真空感应炉中，保护气氛下，以50-100℃/分钟的升温速率加热至1400-1650℃，保温2-6小时；

（3）将焙烧产物粉碎后用去溶剂洗涤至中性，烘干得氮氧化物发光材料。

根据本发明上述技术方案提供的方法，在一些实施方式中，碳酸盐是碱土金属碳酸盐。

在本发明的另一些实施方式中，碱土金属碳酸盐是碳酸镁、碳酸钙、碳酸锶、碳酸钡或其组合。

根据本发明上述技术方案提供的方法，在一些实施方式中，氮化硅是α-Si₃N₄。

在本发明的另一些实施方式中，稀土氧化物为CeO₂、Eu₂O₃、Y₂O₃、Dy₂O₃或其组合。

根据本发明上述技术方案提供的方法，在一些实施方式中，保护气氛为惰性气体、还原气体或其组合。

在本发明的另一些实施方式中，惰性气体是氮气、氩气或其组合，还原气体是氢气、氨气、一氧化碳或其组合。

根据本发明上述技术方案提供的方法，在一些实施方式中，保护气氛为惰性气体与还原气体的混合，其中还原气体的体积含量为1%-30%。

根据本发明上述技术方案提供的方法，在一些实施方式中，溶剂为水、丙酮、甲醇、乙醇或其组合。