[发明专利]制备荧光体前体和荧光体的方法以及波长转换器

说明书

技术领域

本发明涉及一种制备石榴石结构荧光体前体的方法，制备荧光体的方法，以及使用该荧光体的波长转换器。

背景技术

发光二极管(LED)是目前可用光源中最有效率的。特别是，作为替代白炽灯、荧光灯、冷阴极荧光灯(CCFL)以及卤素灯的下一代光源，白光LED的市场份额正在急速扩张。在白光LED中，仿白光LED通过将蓝光LED与在蓝光激发时能够发射黄光或绿光的荧光体结合而得到。

此处所使用的合适的荧光体包括发射黄光或橙黄光的荧光体，例如Y₃Al₅O₁₂：Ce、（Y，Gd)₃(Al，Ga)₅O₁₂：Ce、和(Y,Gd)₃Al₅O₁₂：Ce，以及发射绿光或黄绿光的荧光体，例如Lu₃Al₅O₁₂：Ce和Lu₃(Al，Ga)₅O₁₂：Ce。

这些荧光体是通过不同方法制备的。例如，JP3700502公开了一种用于制备荧光体的方法，该方法将稀土元素Y、Gd和Ce以适当的化学计量比溶解于酸中，用草酸共沉淀溶液，将共沉淀物烧制为共沉淀氧化物，将其与氧化铝混合，并且向其中添加氟化铵作为熔剂。将混合物放置于坩埚中并在1,400℃下在空气中烧制3小时。将经烧制的材料在球磨机上湿研磨、洗涤、分离、干燥、并最终过筛。

JP-A 2005-008844描述了一种制备荧光体的方法，该方法以化学计量比混合作为提供荧光体的材料的氧化镥、氧化铈和氧化铝，添加作为熔体的氟化钡，将其充分混合，将混合物供给到坩埚中，在1,400℃的温度下，在具有至多为3体积％的氢浓度的氢气／氮气混合气氛中烧制3小时，在球磨机上湿研磨经烧制的产物、洗涤、分离、干燥、并过筛。

引用文献列表

专利文献1：JP3700502

专利文献2：JP-A2005-008844

发明内容

专利文献1和2的方法开始于具有从亚微米至数微米范围内的尺寸的氧化物形式的提供荧光体的原料或者前体。当将这样的原料混合时，从由其制备的荧光体颗粒的尺寸角度来看，不能认为所产生的混合物是均匀混合物。不期望地，从这些原料制备的荧光体可能在荧光体颗粒之间引起组成的变化。

本发明的目的是提供一种用于制备荧光体前体的方法，由该前体衍生出具有更均匀组成的荧光体颗粒，一种从荧光体前体制备荧光体的方法，以及使用通过该方法所制备的荧光体的波长转换器。

发明人已发现，通过在其中具有悬浮的BET比表面积至少为50m²／g的γ-氧化铝颗粒的稀土元素盐的水溶液中加入尿素，加热该溶液以形成沉淀物，将沉淀物与悬浮液分离，并且烧制沉淀物，获得与常规粉末混合物相比处于均匀混合状态的氧化物材料；并且使用该氧化物材料作为提供荧光体的原料，荧光体能以组成更均匀的颗粒形式而制备。

在第一方面，本发明提供了一种用于制备荧光体前体的方法，该荧光体包含下列组成式(1)的石榴石相：

(A_1-xB_x)₃C₅O₁₂        (1)

其中A是选自Y、Gd、和Lu的至少一种稀土元素，B是Ce和/或Tb，C是Al和/或Ga，并且0.002≤x≤0.2，该方法包括下列步骤：

在水中悬浮BET比表面积为至少50m²/g的γ-氧化铝颗粒，并且溶解稀土元素盐以形成悬浮水溶液，

向悬浮水溶液添加尿素，

加热该溶液以形成γ-氧化铝和稀土元素盐的混合微粒，

加热之后，将混合微粒与溶液分离，

在最高1,000℃的温度下烧制混合微粒以形成稀土氧化物和氧化铝的混合氧化物微粒。

在一个优选的实施方式中，溶解步骤中所使用的稀土元素盐包含Y、Gd和/或Lu的盐、Ce和／或Tb的盐以及任选地，Ga的盐。

在第二方面，本发明提供了一种用于制备荧光体的方法，其包括下列步骤：将通过第一方法制备的混合氧化物微粒与熔剂混合，并且在1300-1500℃的温度下在还原气氛中加热所产生的混合物。