[发明专利]丁香和牛至的共提取组合物

说明书

技术领域

本发明属于农药领域，具体而言，本发明提供了包含丁香和牛至的提取物的组合物，其中提取物优选是共提取物。另外，本发明还提供了基于该组合物的农药制剂、应用方法和制备方法以及中间产物等。

背景技术

丁香是桃金娘科植物Eugenia caryophllata Thunb.的干燥花蕾，富油性，气芳香浓烈，是（人用）药品、化妆品、食品添加剂以及植物源农药的原料。丁香中的活性成分主要是丁香酚，《中国药典》（2010年版）也规定丁香（药材原料）的合格品中丁香酚含量不得少于11.0%。然而，由于丁香酚属于挥发性油，受着采摘、保存方式和时间的不同，丁香中丁香酚含量会有显著的变化，甚至造成大量丁香不合格。

合格的丁香由于用途范围广，尤其是（人用）药品、食品等的附加值远远高于农药，因此价格较高；而不合格的丁香价格较低，但是与合格丁香相比，即使作为农药，也将降低防效。因此，现有技术都没有对丁香本身品质及效果进行深入研究，基本是在丁香和不同化学或植物源农药的复配上进行改进。

丁香与其他植物提取物组合后也多用于（人用）药品、食品领域，即使像中国专利00121519公开了的抗菌组合物，也主要用于（人用）药品、食品领域，尽管它提示可以用于防治水果、蔬菜和花卉等植物病害，然而该组合物包括乳酸菌产生的细菌素和一种或多种从选自广藿香、丁香、佩兰、日豆蔻、牛至、黑胡椒、鱼腥草、辣根、肉桂、麝香草、香薷、紫苏或香莲等植物提取的挥发油，没有提示丁香和其他植物提取物的组合农药应用，事实上丁香或其他植物提取物即使组合，也必须与细菌素等组合应用。

然而，本发明人经过长期研究，令人意外地发现，丁香和牛至的提取物（组合），尤其是便于制备的共提取物，对植物病虫害（如，苦瓜白粉病）具有协同增效的防治效果；更加令人意外的是，即使使用丁香酚含量低的丁香，也不影响防治效果，甚至还有效果提升，这样可以有效利用价廉的丁香，节约了对价格更为敏感的农药产品的成本。

发明内容

本发明要解决的技术问题在于提供对新的农药组合物，其由丁香和牛至制成，优选由丁香和牛至共提取而制成。另外，本发明还提供了新的基于该组合物的农药制剂以及应用方法和制备方法等。

具体而言，在第一方面，本发明提供了农药组合物，其由丁香和牛至制备而成。本发明的农药组合物可用于防治植物病虫害，优选是植物白粉病，如苦瓜白粉病。

在本文中，牛至是唇形科牛至属植物Origanum vulgare的干燥全草。牛至原多用于（人用）民族药中，用于抗菌，曾收入于《中国药典》（1977年版），但是由于种种原因，已经被《中国药典》删除，目前研究较少。牛至中抗菌的主要活性成分是百里香酚、香荆芥酚、松油醇等，然而，西北农林科技大学的梁伟博等人的研究表明，丁香酚和百里香酚联合使用时，抗病虫害的效果比各自使用有大幅度下降，因此似乎从原理上阻止了丁香和牛至的联合使用。然而，本发明人没有受其影响，令人意外地发现了丁香和牛至的共提取物的协同增效作用，预计该作用主要是由于丁香和牛至中其他抗菌成分产生的。

丁香和牛至可以分别提取，将产生的丁香提取物和牛至提取物混合，来制备本发明的农药组合物。但是本发明人发现了一种更为方便的制备方法，可以节约成本，提高制备效率。因此，优选本发明的农药组合物由丁香和牛至共提取而成。

提取或共提取可以用有机溶剂提取，合适的有机溶剂包括酮（丙酮）、酯（如乙酸乙酯）和醇。优选本发明的农药组合物用醇或醇的水溶液共提取而成。更优选其中，醇是C1~6醇，优选是C1~3醇，如乙醇。

优选在本发明的农药组合物中，丁香和牛至的重量比为0.5~2：10~40，优选为0.8~1.5：15~30，更优选为0.9~1.2：18~25，如1：20。

优选在本发明的农药组合物中，丁香中丁香酚含量为6~14%，更优选为7~13.5%。非常令人意外的是，丁香本身的抗植物病虫害效果基本上与其中的丁香酚含量呈正向关系，然而本发明人发现，当丁香和牛至的共提取物使用时，基本上与丁香本身的质量无关了，即使丁香酚含量低于11%，也能保持协同增效作用，而且防治效果却基本相当于（甚至有的高于）丁香酚含量大于11%的。这样可以使用市售价廉的丁香作为原料，对于成本非常敏感的农化领域来说是十分有利的，而且为价廉的丁香原料提供了更广泛的出路。因此，也优选在本发明的农药组合物中，丁香中丁香酚含量小于11%，优选为6~11%且不含11%，更优选为7~11%且不含11%，如为8~10.5%。