[发明专利]一种低介电常数微波介质陶瓷粉体及其制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种低介电常数微波介质陶瓷粉体及其制备方法，属于材料科学技术领域。

背景技术

现代移动通信、卫星通信以及便携式终端的迅速发展，对电子器件小型化、微型化的要求越来越迫切。而电子元器件特别是大量使用的以电子陶瓷材料为基础的各类无源元器件，是实现电子整机小型化与微型化的主要瓶颈。因此，小型化、微型化以及片式化已经成为目前电子元器件研究开发的重要目标。与此同时，手机和笔记本电脑等向便捷化、多功能化、全数字化和高集成化方向的飞速发展，进一步推动了电子元器件向片式化、小型化和低成本化的发展进程。

基于低温共烧技术制备的片式多层元器件，如片式微波介质谐振器、滤波器，以及具有优良性能的片式多层陶瓷电容器等是实现元器件向小型化、集成化、高可靠性和低成本发展的重要途径。随着超大规模集成电路的发展，电子元器件尺寸不断减小，材料与电极之间的交互耦合损耗增加，电路的互联延迟逐渐增大，制约了集成电路的信号传递速度。采用低介电常数介质材料作金属线间和层间介质以替代传统较高介电常数的介质材料，是目前降低互连延迟、减少串扰和能耗的有效方法。同时，制备出具有低温烧结特性的超细介质陶瓷粉体，减小介质层厚度，从而满足与金属电极低温共烧的工艺要求，是实现片式多层微波元器件小型化、微型化的主要途径。

硅灰石（CaSiO₃）是一种重要的矿物原料，其结构、相变以及相关热力学数据已经得到广泛的研究。但由于以固相法合成纯CaSiO₃的温度在1200℃以上，且其烧结温度超过1300℃，并很难烧结致密，因此无法应用于实际生产。Wang等（Ceramics International,2008,34:1405-1408）通过研究发现，无论是采用传统固相合成法，还是溶胶-凝胶法均难以获得致密结构的硅灰石陶瓷，纯的硅灰石陶瓷晶粒极易发生成片长大，从而在陶瓷体内残留大量的集中气孔。为提高硅灰石陶瓷的烧结性能，Sun等（Material Science and Engineering B,2007,138:46-50）采用离子置换的方式，通过Mg²⁺对CaSiO₃中Ca²⁺的取代，有效提高了硅灰石陶瓷的烧结性能和微波介电性能。Zhang等在上述研究基础上，通过Zn²⁺对Mg²⁺的取代（Ceramics International,2013,39:2051-2058），并添加适量LiF来降低陶瓷的烧结温度。本发明申请人在前期研究中（Journal of the European Ceramic Society,2012,32:541-545）发现，在硅灰石中添加少量低介电常数的Al₂O₃粉体，即能在保证获得较低介电常数的同时，大幅度提高其烧结性能和微波介电性能，并将陶瓷的烧结温度从1340℃降低至1250℃。然而，1250℃的烧结温度仍然太高，难以实现陶瓷与金属银电极（熔点961℃）的低温共烧，从而无法用于制备片式多层的微波元器件。同时，上述制备过程均采用传统固相法，所得粉体颗粒一般在微米级，不利于降低多层器件的介质层厚度，从而在实现片式多层微波元器件的小型化、微型化上受到限制。

发明内容

本发明的目的是提供一种具有较低烧结温度、粒径细小、性能优良的低介电常数微波介质陶瓷粉体及其制备方法。

本发明提出的低介电常数微波介质陶瓷粉体，其原材料的摩尔份数组成为：

所述的钙的化合物为硝酸钙、醋酸钙、氯化钙中的一种或几种；所述的铝的化合物为硝酸铝、乙酸铝、氯化铝、异丙醇铝中的一种或几种；所述的锂的化合物为硝酸锂、氯化锂、乙酰乙酸锂中的一种或几种；所述的铜的化合物为硝酸铜、乙酸铜、氯化铜中的一种或几种；所述的铋的化合物为硝酸铋、氯化铋、硫酸铋中的一种或几种。

作为优选，本发明提出的低介电常数微波介质陶瓷粉体，其原材料的摩尔份数组成为：

作为最佳选择，本发明提出的低介电常数微波介质陶瓷粉体，其原材料的摩尔份数组成为：

本发明的低介电常数微波介质陶瓷粉体的制备方法，包括下述步骤：

(1)将正硅酸乙酯溶解于无水乙醇中，形成0.5～2.0mol/l的溶液；