[发明专利]具有规则埃级孔的石墨烯膜

说明书

背景技术

除非本文中另外指出，否则本节中所描述的材料并不构成本申请中权利要求的现有技术，并且不因包含于本节中而认为其是现有技术。

多孔石墨烯被认为是理想的气体分离用膜。理论和实验研究表明，石墨烯晶格中的原子级孔穴可以提供显著的基于分子尺寸分离气体的选择性。此外，一个原子厚的单层石墨烯是理想的备选物，因为通过膜的气体透过率随膜厚的降低而升高。

因此，例如在分离高温合成的气体时，多孔石墨烯膜因其显著优于常规聚合膜的潜力而正得到关注。例如，用于产生氢(由水产生)和二氧化碳的“变换反应(shift reaction)”可以在高于400℃的温度进行。由于目前不存在在远低于如此高的温度下以单一操作有效纯化氢的膜，因此当前的氢纯化可能包括资金和能量密集型操作，如冷却以及除水、二氧化碳和其他杂质等。

具有均一尺寸孔的石墨烯膜可以以单一操作有效地纯化来自“变换反应”的氢。不过，虽然多孔石墨烯在小规模学术研究中已显示了引人关注的性能，但是当前的制备方法尚不能制备具有均一尺寸孔的石墨烯膜。已知的多孔石墨烯实例已采用物理法产生，例如用电子或离子束破坏石墨烯表面，然后使缺陷氧化膨胀而产生孔。这种方法已经产生了带孔的多孔石墨烯膜，所述孔在整个膜上的尺寸和面密度显著不同。

本发明意识到，例如用于分离膜的多孔石墨烯的制备可能是一项复杂的任务。

发明内容

下述发明内容只是示例性的，绝不以任何方式意在进行限制。除所述说明性方面、实施方式和特征之外，通过参照附图和下述具体实施方式，其他方面、实施方式和特征也将显而易见。

本发明主要描述了穿孔石墨烯单层，和包括穿孔石墨烯单层的膜。示例性膜可以包括具有多个不连续孔的石墨烯单层，所述不连续孔化学穿孔于石墨烯单层中。所述多个不连续孔各自可以具有基本均一的孔径，所述多个不连续孔各自的特征在于石墨烯单层中的一个或多个碳空位，从而使石墨烯单层各处可以具有基本均一的孔径。

本发明还主要描述了在石墨烯单层中形成多个不连续孔的示例性方法。一个示例性方法可以包括使由R-Het*表示的化合物与石墨烯单层的多个位置接触。Het*可以是氮烯或活化氧(activated oxy)。R可以是-R^a、-SO2R^a、-(CO)OR^a或-SiR^aR^bR^c之一。R^a、R^b和R^c可以独立地为芳基或杂芳基。一些示例性方法也可以包括在所述多个位置中的相邻位置之间设置至少r_R的间隔距离，其中r_R可以是R的最小空间半径。不同的示例性方法也可以包括使由R-Het*表示的化合物与所述多个位置的每一处的至少一个石墨烯碳原子C_g反应，以在由[R-Het-C_g]_p石墨烯表示的石墨烯单层中形成多个(p个)杂原子-碳部分。所述方法还可以包括通过除去多个由R-Het-C_g表示的杂原子-碳部分而在石墨烯单层中形成多个不连续孔。所述多个不连续孔的特征可以在于石墨烯单层中的多个碳空位缺陷，所述多个碳空位缺陷通过从所述多个位置除去石墨烯碳原子C_g而界定出。石墨烯单层各处可以具有基本均一的孔径。

本发明还主要描述了从流体混合物中分离化合物的方法。一个示例性方法可以包括提供含有第一化合物和第二化合物的流体混合物。一些示例性方法也可以包括提供包含石墨烯单层的膜，所述石墨烯单层可以经化学穿孔有多个不连续孔。多个不连续孔各自的特征可以在于为一个或多个碳空位缺陷，从而使石墨烯单层各处具有基本均一的孔径。多个不连续孔各自的特征可以在于下述直径，所述直径可以具有使第一化合物而非第二化合物通过的选择性。不同的示例性方法也可以包括使流体混合物与石墨烯单层的第一表面接触。示例性方法可以还包括将第一化合物导引通过所述多个不连续孔，以将第一化合物与第二化合物分离。