[发明专利]利用钴配合物作为催化剂体系把二氧化碳和碳酸氢盐转化为甲酸衍生物用的方法无效
申请号: | 201280059017.3 | 申请日: | 2012-11-26 |
公开(公告)号: | CN104220167A | 公开(公告)日: | 2014-12-17 |
发明(设计)人: | R·雅克斯特尔;C·齐巴特;C·费德泽尔;M·贝勒 | 申请(专利权)人: | 拜尔技术服务有限责任公司 |
主分类号: | B01J31/24 | 分类号: | B01J31/24;B01J31/18;B01J31/22;C07C51/00;C07C53/06;C07C69/06;C07C233/03 |
代理公司: | 中国专利代理(香港)有限公司 72001 | 代理人: | 石克虎;林森 |
地址: | 德国莱*** | 国省代码: | 德国;DE |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 利用 配合 作为 催化剂 体系 二氧化碳 碳酸 转化 甲酸 衍生物 方法 | ||
1.将二氧化碳或碳酸氢盐催化转化为甲酸衍生物(甲酸盐/酯)的方法,其特征在于,作为催化剂体系使用具有至少一种三脚四齿配体的钴配合物。
2.根据权利要求1的方法,其特征在于,所述催化剂体系是具有通式(la)或者(lb)的由阳离子和阴离子构成的钴配合物或中性配合物,
[Co(X)m(L)n]+Y- (Ia)
Co(X)m(L)n (Ib)
其中:
X选自N2、H2、H、CO、CO2、H2O、卤素、乙酰丙酮根(acac-)、高氯酸根(ClO42-)和硫酸根(SO42-);
m表示数1-6;优选1,2或者3;
L表示通式(II)的三脚配体;
其中
D和Z相同或不同地选自N、O、P和S;
o,p=0,1,2或3;
R1,R2相同或不同地选自(C1-C6)烷基、(C3-C10)环烷基和芳基;
R3,R4相同或不同地选自(C1-C6)烷基、(C3-C10)环烷基、芳基、杂芳基;
q,r=1或2;
其中D和/或Z可以与钴配位;
n表示数1或2;和
Y-表示一价阴离子,其选自卤离子、P(R)6-、S(R)6-、B(R)4-,其中R表示(C1-C6)烷基、芳基或者卤素,三氟甲磺酸根阴离子和甲磺酸根阴离子,优选PF6-和BF4-和BPh4-。
3.根据权利要求1或2中任一项的方法,其特征在于,在通式(II)中D表示N或P。
4.根据权利要求1至3中任一项的方法,其特征在于,在通式(II)中Z表示P。
5.根据权利要求1至4中任一项的方法,其特征在于,所述催化剂体系具有通式(II)的配体L,所述配体L选自下列化合物:
a)(三(2-(二苯基膦)乙基)膦[T1],
b)(三(2-(二苯基膦)苯基)膦,[T2])。
6.根据权利要求1至5中任一项的方法,其特征在于,所述催化剂体系在溶剂中作为均相催化剂使用。
7.根据权利要求1至6中任一项的方法,其特征在于,温度在40和140℃之间。
8.根据权利要求1至7中任一项的方法,其特征在于,所述催化剂体系由钴源和通式(II)的三脚配体原位制备,其中使用Co(0),Co(II)或Co(III)-源。
9.根据权利要求1至8中任一项的方法,其特征在于,作为催化剂体系使用选自[Co(acac)(T1)]BPh4、[Co(acac)(T1)]BF4、[CoH(T1)]BPh4、[CoH(T1)]BF4、[Co(H)2(T1)]BPh4、[Co(H)2(T1)]BF4和[Co(H)2(T1)]PF6的钴配合物。
10.催化剂体系,其包含通式(la)或(lb)的具有三脚四齿配体的钻配合物,
[Co(X)m(L)n]+Y- (Ia)
Co(X)m(L)n (Ib)
其中,L,X,Y,m和n具有权利要求2中所述的意义。
11.根据权利要求10的催化剂体系,其特征在于[Co(acac)(T1)]BPh4,[Co(acac)(T1)]BF4,[CoH(T1)]BPh4,[CoH(T1)]BF4,[Co(H)2(T1)]BPh4,[Co(H)2(T1)]BF4,[Co(H)2(T1)]PF6。
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- 2018-08-14 - 2018-12-18 - B01J31/24
- 一种基于ZIF‑8磷硫双掺杂的非金属双功能氧催化剂及其制备方法和应用。本发明以ZIF‑8为模板,分别以植酸钠和十二硫醇为磷源和硫源,在惰性气氛下煅烧制备非金属碳孔状纳米复合物,由于ZIF的多孔骨架结构,煅烧后碳材料继承了其多孔结构,而金属Zn则因其低沸点被升华除去,制得了磷和硫均匀共掺杂的碳材料。所得催化剂具有高的比表面积和导电性,在碱性介质中具有良好的氧还原和析氧电催化活性,这主要因为多孔碳材料催化剂有效提高了比表面积和导电性;磷硫部分取代了C‑C sp2杂化轨道,形成C‑P与C‑S的连接,增加了活性位点,更有利于电子的传导,大大的提高了材料的电催化性能,在能源转换和储存领域具有潜在的应用价值。
- 用于烯烃氢甲酰化反应的催化剂及其制备方法和应用-201610398759.9
- 陈华;郑学丽;韩维彪;袁茂林;付海燕;李瑞祥 - 四川大学;成都欣华源科技有限责任公司
- 2016-06-06 - 2018-12-14 - B01J31/24
- 本发明涉及材料制备方法,具体为用于烯烃氢甲酰化反应的催化剂及其制备方法,由铑络合物和双齿亚膦酰胺或亚膦酸酯膦配体制备所得,用于烯烃氢甲酰化反应。本发明提供的用于烯烃氢甲酰化反应的催化剂及其制备方法和应用,提供了具有更好柔变性的2,2‑二羟甲基‑1,1’‑联苯骨架双齿膦配体的合成,该配体修饰的催化剂用于含烯烃结构的氢甲酰化反应时,与现有催化剂体系相比,该催化剂体系在较低温度下具有较好的活性,首次实现了通过提高配体的柔性来增加醛的选择性。
- 含膦有机混聚物-金属多相催化剂及其制备方法和应用-201510156138.5
- 丁云杰;李存耀;严丽 - 中国科学院大连化学物理研究所
- 2015-04-03 - 2018-11-27 - B01J31/24
- 本发明公开了一种多级孔结构含膦有机混聚物‑金属多相催化剂及其在丁醛生产中的应用,所述多相催化剂中以金属Rh、Co或Ir中的一种、两种、三种作为活性组分,以多级孔结构含膦有机混聚物作为载体,含膦有机混聚物由含有烯烃基的多齿有机膦配体和单齿有机膦配体共聚而成。此类配位键型多相催化剂适用于固定床,浆态床,鼓泡床和滴流床等反应器中。本发明提供的多相催化剂在丙烯氢甲酰化制丁醛生产中具有很好的表现,能够生产高正异比的丁醛,正异比可达25以上,得到的产物中丙烷含量低于0.1%,该多相催化剂稳定性好,催化剂与反应物、产品的分离简单而且高效。
- 一种含膦有机混聚物-金属多相催化剂及其方法和应用-201510157747.2
- 丁云杰;李存耀;严丽 - 中国科学院大连化学物理研究所
- 2015-04-03 - 2018-11-27 - B01J31/24
- 本发明公开了一种多级孔结构含膦有机混聚物‑金属多相催化剂及其制备方法和在烯烃氢甲酰化反应中的应用,多相催化剂以金属Rh、Co或Ir作为活性组分,以多级孔结构含膦有机混聚物作为载体,含膦有机混聚物由多齿有机膦配体和单齿有机膦配体共聚而成,制备方法为惰性气体下,有机溶剂中,有机膦配体、添加或不添加交联剂、自由基引发剂,将其混合,搅拌,再于高压釜中,采用溶剂热聚合法,进行聚合反应,得到一种含膦有机混聚物,在含有活性组分前驱体的溶剂中,加入得到的载体,搅拌,真空抽除有机溶剂,得到多相催化剂,此类配位键型多相催化剂通过调变混聚物载体中单齿P配体和多齿P配体的比例,可使获得的催化剂既具有较高的稳定性。
- 一种含膦有机混聚物-金属多相催化剂及其制备和应用-201510158032.9
- 丁云杰;李存耀;严丽 - 中国科学院大连化学物理研究所
- 2015-04-03 - 2018-11-27 - B01J31/24
- 本发明公开了一种多级孔结构含膦有机混聚物‑金属多相催化剂及其制备和在内烯烃氢甲酰化制高正异比醛生产中的应用,所述多相催化剂中以金属Rh、Co或Ir中的一种、两种、三种作为活性组分,以多级孔结构含膦有机混聚物作为载体,含膦有机混聚物由含有烯烃基的多齿有机膦配体和单齿有机膦配体共聚而成。此类配位键型多相催化剂适用于固定床,浆态床,鼓泡床和滴流床等反应器中。本发明提供的多相催化剂在内烯烃氢甲酰化反应中具有很好的表现,内烯烃在此类催化剂的作用下先异构化为端基烯烃,再发生氢甲酰化反应选择性地生成相应的正构醛,因此产品醛的正异比高,可高于15,得到的产物中烷烃含量低于1%。
- 一种氮磷配位骨架的铬催化剂及其在催化乙烯齐聚中的应用-201510674794.4
- 朱红平;钟向宏;叶晓峰;曹育才;刘睿;梁胜彪;刘振宇;李建成;黄艳芳 - 中国石油化工股份有限公司;厦门大学;上海化工研究院
- 2015-10-19 - 2018-11-20 - B01J31/24
- 本发明公开了一种氮磷配位骨架的铬催化剂及其在催化乙烯齐聚中的应用,氮磷配位骨架的铬催化剂,由金属铬化合物与磷氮有机配体形成的配位化合物,对配位骨架以及氮和磷上的取代基进行变换,能实现乙烯选择性三聚联四聚,同时生产1‑己烯和1‑辛烯。
- 羰基合成丁醛的均相催化体系及其制备和应用-201410121643.1
- 常怀春;包鹏飞;李斌;宋望一;周霞;李建兰;冯志花;曲敬芳;武华友;康永清 - 山东华鲁恒升化工股份有限公司
- 2014-03-28 - 2018-11-09 - B01J31/24
- 本发明公开了一种羰基合成丁醛的均相催化体系及其制备和应用。该羰基合成丁醛的均相催化体系,该催化体系包括溶剂、催化活性组分、助催化剂、助剂A和助剂B,其中,溶剂为丁醛,催化活性组分为铑盐,助催化剂为三苯基膦,助剂A为具有如下结构的膦杂苯配体中的一种或其组合:式中,R为三甲基硅烷基,苯基或叔丁基;助剂B为具有如下结构的氮杂环卡宾配体:中Ar=2,4,6‑三甲基苯基。本发明的均相催化体系,在高温工况下的稳定性提高,可适用于更广的操作范围,有利于生产工艺的调整和优化,并且提高了反应的选择性,减少副反应的发生,提高原料的利用率,降低单位产品原料消耗。
- 一种乙烯四聚催化剂组合物及乙烯四聚方法-201410525123.7
- 吴红飞;王霄青;韩春卉;张立超;刘珺;祁彦平;栗同林;郑明芳 - 中国石油化工股份有限公司;中国石油化工股份有限公司北京化工研究院
- 2014-10-08 - 2018-08-17 - B01J31/24
- 本发明提供了一种乙烯四聚用催化剂组合物,包括式I所示的双膦配体、过渡金属化合物、含铝助催化剂、水和有机溶剂;式中R1和R2各自独立地选自烷基、环烷基或芳香基团;R3、R4、R5和R6各自独立地选自芳香基或环烷基团。同时,本发明还涉及一种使用上述催化剂组合物进行乙烯四聚的方法。。
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