[发明专利]计算机辅助结构识别

权利要求书

1.一种用于在GC×GC（2维）质谱分析法中分析从样本得到的质谱数据的方法，包括：

（a）将分析物的质谱数据与库中的已知结构的候选化合物的质谱数据进行比较；

（b）基于质谱数据的相似度从库中识别来自所述库的多个候选化合物；

（c）对每个候选化合，利用基于多个分子描述符的定量模型物预测至少一个分析性质的值；以及

（d）基于在步骤（c）中预测的值以及对于所述分析物的分析性质的测量值计算对于每个候选化合物的匹配得分。

2.根据权利要求1所述的方法，其中步骤（c）包括对于每个候选化合物预测多个分析性质的值，其中预测的分析性质包括Kovats指数、沸点和相对的第二维度保留时间中的至少一个。

3.根据权利要求1或2所述的方法，其中所述分析物的所述相对的第二维度保留时间为所述化合物的绝对的第二维度保留时间和假设参考标准的第二维度保留时间的函数，其中所述假设参考标准的第二维度保留时间根据一系列参考标准的绝对的第一维度保留时间和绝对的第二维度保留时间上的线性回归进行计算。

4.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中所述匹配得分额外地取决于步骤（b）中的质谱数据的相似度。

5.根据权利要求1所述的方法，其中通过利用测试数据集合和基因算法来从多个可能的分子描述符中选择分子描述符，以及通过利用选自线性回归、支持向量回归或者k最近邻方法的机器学习算法来将选择的分子描述符与待预测的值进行相关，从而得到步骤（c）的所述定量模型。

6.根据权利要求1所述的方法，其中步骤（c）的所述定量模型为一种用于建立定量模型的方法的产品，其包括下面的步骤：

（i）提供已知结构的训练化合物的集合和已知结构的测试化合物的集合，以及选择性提供已知结构的验证化合物的集合；

（ii）对于每个训练化合物、每个测试化合物和每个验证化合物生成分析性质的测量值；

（iii）对于每个训练化合物，基于化学结构和性质计算分子描述符的集合；

（iv）通过利用基因算法，从用于所述分析性质的定量模型的分子描述符的集合中选择分子描述符的集合；

（v）利用选择的分子描述符的集合生成多个提出的定量模型；

（vi）通过对于每个测试化合物计算所述分析性质的预测值来估计每个提出的定量模型；

（vii）根据对于每个测试化合物在所述分析性质的测量值和预测值上的均方根误差（RMSE）和/或平方相关（r²）选择所述定量模型；以及选择性地

（viii）根据对于每个验证化合物在所述分析性质的测量值和预测值上的均方根误差（RMSE）和/或平方相关（r²）选择所述定量模型。

7.根据权利要求6所述的方法，其中利用（iii）的基因算法，包括

（p）利用选自多元线性回归、k-最近邻方法或支持向量回归的机器学习算法中的两个或多个分子描述符的结合生成多个候选方案；

（r）根据基于所述训练化合物的交叉验证平方相关（q²）的适应度函数为每个候选方案记分；

（s）通过重组和/或改变产生增加的交叉验证平方相关的所述候选方案来生成新的候选方案；以及

（t）有限次数的重复步骤（r）和（s）。

8.根据前述权利要求中任一项所述的方法，对于计算相对的第二维度保留时间，假设参考标准为假设氘化正构烷烃，并且参考标准的系列包括多个氘化正构烷烃。

9.根据前述权利要求中任一项所述的方法，进一步包括通过包括以下步骤的方法来验证候选结构：

（A）在GC×GC-TOF-MS中，测量相对于参考化合物的第一集合的分析物的Kovats指数；

（B）在GC×GC-TOF-MS中，测量相对于参考化合物的第一集合的参考化合物的第二集合的Kovats指数；

（C）在GC-APCI-TOF-MS中，测量参考化合物的第二集合的绝对保留时间；以及

（D）在GC-APCI-TOF-MS中，利用在步骤（b）中测量的参考化合物的第二集合的Kovats指数来通过线性回归得出用于将步骤（A）中测量的分析物的Kovats指数转换为估计的分析物的绝对保留时间的函数。