[发明专利]一种电辅助催化还原NO脱除氮氧化物的方法

说明书

技术领域

本发明涉及大气污染净化技术领域，具体地说是一种在低温条件下利用电辅助催化还原NO脱除氮氧化物的方法。

背景技术

氮氧化物是主要的大气污染物之一，是诱发光化学烟雾和酸雨的重要前驱体。我国NO_x主要来源于工业燃烧过程和机动车排放。由于我国的能源结构以煤炭为主，且大部分属于直接燃烧，燃烧产生的NO_x是一种重要的污染气体，NO占燃烧烟气中NO_x总量的90%～95%。现在全球的NO排放量已达60Mt/a。

目前多采用氨选择性催化还原法对固定源废气中的氮氧化物进行净化处理，氨选择性催化还原法虽然较成功的用于脱除固定源（如火电厂）排放的氮氧化物，但氨用量需要精确计量控制，且温度须在300℃左右，运行成本高。中国专利CN1803257A中公开了一种以氨基物质为还原剂用于燃烧电站脱除氮氧化物的方法，该法是在燃烧锅炉炉膛上部喷入氨基物质与氮氧化物部分反应脱除烟气中35%～40%的氮氧化物，未反应完全的氨基物质随烟气进入反应器，在催化剂表面，氨基物质再次与氮氧化物反应，氮氧化物还原率可达90%以上，但该法反应温度较高，引入氨基还原剂，存在泄漏和设备腐蚀的问题。

目前多采用电化学催化分解/还原氮氧化物的方法对机动车排放中的NO进行净化处理，此种反应器制作需要在固体电解质上电镀贵金属或贵金属氧化物，制作成本较高，且运行温度须在350℃以上，高于机动车排放温度，故须进一步改进。

发明内容

本发明的目的是提供一种电辅助催化还原NO脱除氮氧化物的方法，利用外加直流电压提高氨选择性催化还原NO的催化效率，并提供能实现此理念的反应器及与反应器匹配使用的催化剂。

本发明提出了干法电辅助催化净化NO的技术，借助外加电流在催化剂表面富集大量负电荷或加快电子的运动，从而加快催化剂表面NO的还原反应，使得选择性催化还原NO反应可在较低的温度条件下顺利进行，提高NO转化效率，达到低温选择性催化还原活性的目的。

本发明的技术方案如下：将含NO（0.03%～0.05%）、NH₃（0.04%～0.06%）、O₂（3～10%）的混合气体（待处理气体，N₂为载气）通过玻璃管式固定床反应器，空速控制在10000～40000h^-1之间，将混合气体通过填充有催化剂的反应器，并同时施加直流电压，使混合气中的NO在50～150℃条件下定量的转化为N₂。

本发明中所述反应器为玻璃管式固定床反应器，在其内的两直径为14～16mm的不锈钢圆片电极板之间（间距1cm）填充活性碳为载体的催化剂，分别用铁线作为导线给两极板施加正负电压。

本发明中所述直流电压的输入电压为0.5～15V。

本发明中所述混合气体中含有体积百分比0.03～0.05%的NO、体积百分比0.04～0.06%的NH₃、体积百分比3～10%的O₂。

本发明中使用的催化剂为以活性炭为载体的催化剂，其采用采用常规方法制备，例如可以采用如下方法制备：

（1）将椰壳活性碳压片、过筛粉碎制成40～60目的颗粒，在硝酸（质量分数为30%）中60～80℃处理1h，将酸处理后的活性碳用去离子水水洗至PH值为5～7，于90～110℃下干燥5～12h备用；

（2）将经（1）处理过的活性碳分别采用过量溶液浸渍法（固液体积比2:1）浸渍质量分数为5%～20%的硝酸铜或硝酸镍溶液，静置2h后，于90～110℃下干燥12h；

（3）将经（2）处理过的活性碳于300℃ N₂气氛下管式炉里煅烧2h～4h，得到不同负载物的活性碳催化剂。

本发明与现有技术相比，其工艺简洁，整个装置运行费用相对低廉，NO的转化效率高，在50℃～150℃范围下加直流电压可使NO转化效率提高10%～40%，从而进一步降低了反应温度，具有低能耗、无二次污染等特点。

附图说明

图1为本发明的电辅助催化还原NO脱除氮氧化物的流程示意图； 

图中：1是混合罐，2是反应器，V1-4是电磁阀，I 1-4是质量流量计。

图2为本发明的电辅助催化还原NO玻璃管式固定床反应器结构示意图；

图中：1是进气口，2是出气口，3是圆片电极I，4是圆片电极II，5是导线，6是催化剂。

具体实施方式