[发明专利]一种氮氧化物荧光粉及其合成方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种氮氧化物荧光粉及其合成方法。

背景技术

自从1996年日亚化学发表InGaN/Y₃Al₅O₁₂：Ce³⁺(简称YAG:Ce)荧光粉的单芯片白光LED，荧光粉转换白光LED技术随之成为市场主流。荧光粉的发展则由较不安定的硫化物与卤化物，演变至化学与高温安定性较佳的铝酸盐(Aluminate)、硅酸盐(Silicate)、氮化物(Nitride)以及氮氧化物(Oxynitride)荧光材料，近期则以氮化物(Nitride)以及氮氧化物(Oxy-nitride)最为热门。

1980年代，金属氮(氧)化物早期多作为结构或功能性陶瓷使用，其在白光LED的应用直至近几年才开始被注意，Li等在2005年最早研制出MSi₂O₂N₂荧光材料并对其发光性质做出研究，CaSi₂O₂N₂:Eu发射峰位于560nm，SrSi₂O₂N₂：Eu峰值位于570nm，而BaSi₂O₂N₂：Eu发射峰值位于500nm。它们的激发光谱都很宽，覆盖了紫外光-蓝光区域，是几种性能良好的荧光粉，不但亮度高，化学稳定性和热力学稳定性相对其他荧光粉都较高，受到了广泛的关注。

以上所说的MSi₂O₂N₂氮氧化物荧光粉通常使用一步合成方法，其制程需要高温、高压的条件，其合成条件较为苛刻，并且所得产物晶相纯度较低，导致其亮度稍逊于其他体系，其次该合成产物的形貌较差，多呈现不规则片状，从而产生了散射现象，大幅度降低了LED用荧光粉的发光亮度。

发明内容

本发明的目的之一是提供一种发光强度更高并且适合LED使用的氮氧化物荧光粉；

本发明的目的之二是提供一种上述荧光粉的制备方法，能够提高氮氧化物荧光粉的纯度，从而提升其亮度、优化其晶体形貌，并且该方法简单易行、适合大规模工业化生产。

一种氮氧化物荧光粉，其特别之处在于：所述氮氧化物荧光粉的化学通式为A_1-xB_yO_zN_{2/3+4/3y-2/3z}：xRE，其中0≤X＜1.0，1.0≤Y≤3.0，0＜Z≤2.0，A代表Be、Mg、Ca、Sr、Ba和Zn元素中的至少一种，B代表Si元素，RE代表Eu、Ce、Dy和Mn元素中的至少一种。

一种氮氧化物荧光粉的合成方法，其特别之处在于，包括如下步骤：

(1)首先按照前躯体的化学通式B₂N₂O中B、N的摩尔比称取含有B、N元素的固体化合物，其中B代表Si元素，经过研磨混合均匀得到一次混合物，然后在保护气体中高温烧结后冷却得到Si₂N₂O；

(2)按照权利要求1中化学通式A_1-xB_yO_zN_{2/3+4/3y-2/3z}：xRE中A、B、RE的摩尔比称取步骤(1)所得化合物B₂N₂O与含A、RE元素的固体化合物，并将其研磨混合均匀得到二次混合物，在保护气氛下烧结后得到化合物A_1-xB_yO_zN_{2/3+4/3y-2/3z}：xRE。

步骤(1)中B元素的固体化合物是其氮化物或氧化物，N元素的固体化合物是Si₃N₄。

步骤(1)中在保护气体中高温烧结是指在保护性气体N₂、Ar、体积比为1：3-9的N₂/H₂和NH₃中的至少一种气氛下，烧结温度在1300C-1500C，烧结时间≥3小时的烧结过程。

步骤(2)中含A和RE的元素是其碳酸盐、硝酸盐或氧化物。