[发明专利]在高温脱硝过程中使挥发性放射性核素稳定化的方法和系统

说明书

技术领域

本发明一般涉及从废产物、化合物和废水中除去NO_x化合物的一步法，得到的废物体(waste form)具有适当的耐浸出性，同时限制该一步法过程中挥发性元素的释放。更具体来说，本发明涉及在高温下利用流化床接触器从爆炸性、有害性和/或放射性材料中除去NO_x化合物的一步法，该方法提供的最终废物体具有适当的耐浸出性。

背景技术

在许多废产物和化合物中通常都有氮氧化物。氮氧化物(以下称为“NO_x”)包括以下化合物：硝酸、硝酸铝、硝酸钠、硝酸铵、硝酸钾、亚硝酸盐等。

除去NO_x的常规手段包括用于固态和气态硝酸盐化合物的干接触还原法以及用于气态NO_x的湿吸收法。干接触还原法可以是催化法或非催化法，可具有选择性或不具有选择性。选择性还原法的特征是，在氧存在下选择性地还原气态氮氧化物并随后将其除去。用于气态NO_x的一种常见的选择性还原剂是氨。但是，氨在高温下发生氧化，形成不需要的氧化氮。而且，过量的氨本身就是一种污染物。其他的选择性还原法采用铱之类的催化剂。催化剂还原的问题在于，微粒、亚硫酸气体和其他毒物的存在降低了催化剂的有效性和使用寿命，从而增加了成本。

非选择性还原法一般包括向包含NO_x的气态材料中添加还原剂，通过燃烧消耗全部游离氧并通过剩余的还原剂将NO_x还原成氮。这些方法中通常使用催化剂。适用于这些方法的还原剂和催化剂既稀少又昂贵。

湿吸收法通常需要庞大而昂贵的设备如吸收塔。湿吸收法的一个例子是通过水或碱溶液吸收氮氧化物。湿吸收法的另一个缺点是，当废气流中的NO_x浓度大于5000ppm时，这些方法不是经济有效的。

在核工业中，每年产生大量废物，这些废物分为：放射性污染的盐饼、离子交换介质、淤浆和溶剂。这些放射性废物包含氮氧化物，或者，在处理这些废物时伴生氮氧化物。特别是，用硝酸对核燃料进行再处理将产生高放射性的硝酸和硝酸钠废副产物。

对于固体或浆液NO_x废物和化合物，已经尝试了多种方法来破坏NO_x。已经采用了回转式煅烧炉和流化床处理器，典型的产率结果是，固态硝酸盐转化成气态NO_x和氮的转化率小于90％。气态NO_x一般超过10000ppm，需要附加上述除去大量气态NO_x的方法。另外，在处理器中发生严重的团聚现象，而且在处理器中存在硝酸盐和还原剂的可燃烧或爆炸性混合物。

现有技术的废物处理方法的另一个相关问题涉及含硫化合物。在玻璃化熔炉中存在这种硫化合物会导致熔融硫盐在熔融无机残余物(玻璃)顶上累积成液池(pool)；这种液池会给熔炉设备造成高腐蚀率。这种液池还会具有高导电性，导致熔炉中的加热电极短路。另外，若有大量水接触熔融硫盐液池，则可能形成潜在的爆炸性条件。

而且，在无机残余物中存在重金属会使最终废产物有害，从而要求在处置之前对残余物进行额外的处理，或者使处置成本提高。而且，无机残余物可能包含可溶性组分，可能在处理之后形成水溶液；这些溶液在处置后会导致环境污染。

对于从废物流和化合物中除去氮氧化物，没有上述现有技术方法的局限和缺点的方法将是非常受期待的。

发明内容

根据本发明的主要方面，简单地说，本发明是一种在800℃和高于800℃的温度下采用单个水蒸气重整容器将氮氧化物直接转化成氮的方法和设备。将硝酸盐化合物或废物与由水蒸气和任选的氧气组成的流化气一起输入该单个容器中。该单个容器包含由高密度介质制成的惰性介质床，所述介质是例如直径最大为3000微米的无定形氧化铝珠粒。流化气以较高速度注射，最高为800英尺/秒。

在本发明的一个方面中，提供了一种除去氮氧化物的方法。该方法包括以下步骤(并非以特定顺序进行)：(1)提供包含氮氧化物的液体、浆液、淤浆或固体废物材料；(2)提供包含反应床的流化床反应容器，所述反应床包括下部、中部和上部；(3)将流化床反应容器加热到高于800℃的操作温度；(3)将流化气、还原剂、矿化添加剂和废物材料加入流化床反应容器反应床中，以一定速度注射流化气，搅动废物材料，将细小固体淘析(elutriate)出反应床；和(4)在强还原性条件下至少对反应床的下部进行操作，该条件足以实现元素从最终废物体的低浸出，并破坏废物材料中基本上全部的氮氧化物。