[发明专利]一种低温致密化制备质子导体陶瓷的方法

权利要求书

1.一种低温致密化制备质子导体陶瓷的方法，其特征在于低温致密化制备质子导体陶瓷的方法是按以下步骤完成的：

一、依照结构通式MmCe_xZr_yR_zO_3-δ，按M元素、Ce元素、Zr元素与R元素按摩尔比为m∶x∶y∶z的比例称取硝酸盐类原料，然后采用溶胶凝胶法合成，得到凝胶状合成产物，将凝胶状合成产物在150℃～250℃恒温烘烤8h～12h，得到黑色粉末，最后将黑色粉末在1000℃～1200℃下将黑色粉末煅烧4h～8h，即得到MmCe_xZr_yR_zO_3-δ粉体；二、首先将M_mCe_xZr_yR_zO_3-δ粉体进行浸渍处理，然后经过滤得到浸渍后M_mCe_xZr_yR_zO_3-δ粉体；三、首先将浸渍后M_mCe_xZr_yR_zO_3-δ粉体在100℃～400℃下加热处理10min～120min，得到热处理后的M_mCe_xZr_yR_zO_3-δ粉体；四、将热处理后的M_mCe_xZr_yR_zO_3-δ粉体依次重复步骤二和步骤三操作，共重复操作1～10次，得到含金属氧化物助烧剂的M_mCe_xZr_yR_zO_3-δ粉体；五、首先在压力为50MPa～300MPa下将步骤四得到含金属氧化物的M_mCe_xZr_yR_zO_3-δ粉体进行成型处理，然后在900℃～1300℃下烧结0.5h～10h，即得到质子导体陶瓷；步骤一中所述的M_mCe_xZr_yR_zO_3-δ中m为：0.9≤m≤1.1，x为：0＜x≤1，y为：0＜y≤1，z为：0＜z≤0.5，且x+y+z＝1，δ为氧非化学计量，0≤δ≤0.1，其中所述的M为Ba元素或Sr元素，其中所述的R为Y、La、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Er、Dy、Yb和Lu中的一种或两种。

2.根据权利要求1所述的一种低温致密化制备质子导体陶瓷的方法，其特征在于步骤一中所述的溶胶凝胶法具体是按以下步骤完成的：首先将硝酸盐类原料加入到EDTA-氨水溶液中，然后加入柠檬酸形成混合溶液，并在搅拌速度为80转/min～250转/min、70℃～90℃的恒温水浴条件下加热，至形成凝胶状为止，得到凝胶状合成产物；其中所述加入的EDTA-氨水溶液中EDTA摩尔与混合溶液中金属离子总摩尔的比为(1～2)∶1；其中所述加入的柠檬酸与混合溶液中金属离子总摩尔的摩尔比为(1～2)∶1。

3.根据权利要求2所述的一种低温致密化制备质子导体陶瓷的方法，其特征在于步骤二中所述的浸渍处理具体是按下述操作完成的：将M_mCe_xZr_yR_zO_3-δ粉体完全浸入浸渍液中处理1min～30min。

4.根据权利要求3所述的一种低温致密化制备质子导体陶瓷的方法，其特征在于步骤二中所述的浸渍液由溶质、溶剂和添加剂混合而成，其中所述的溶质与溶剂的质量比为(0.1～70)∶100，其中所述的添加剂与溶剂的质量比为(0～10)∶100。

5.根据权利要求4所述的一种低温致密化制备质子导体陶瓷的方法，其特征在于步骤二中所述的溶质选自硝酸锌、硝酸镍、硝酸钴、硝酸铜、硝酸铁、氯化锌、氯化镍、氯化钴、氯化铜、氯化铁、醋酸锌、醋酸镍、醋酸钴、醋酸铜和醋酸铁。