[发明专利]结晶石墨烯及制备结晶石墨烯的方法

说明书

相关申请的交叉引用

本申请要求2011年9月9日提交的美国临时申请61/533,045的权益，除与本申请不一致之处外，以引用的方式将其内容整体并入本文。

背景技术

最近几年内，由于石墨烯的独特的机械和电学性质，石墨烯受到科学界的特别关注^1-3。石墨烯的广泛应用并不仅限于传感器^4-5、纳米电子学⁶、复合材料^7-8、氢存储⁹、锂离子电池¹⁰领域，还可作为抗菌材料¹¹在医学中表现出前景。石墨烯材料技术应用的多样性推动了对以高产率生产石墨烯的简便途径的研究。近期关于此类材料合成的研究涉及到剥落的石墨氧化物的化学还原或电化学还原^12,13。这些技术中的大部分要求使用强氧化剂，例如H₂SO₄/KMnO₄。近期的报道描述了使用Al₂S₃通过CO还原生产石墨烯¹⁴。然而，仍然迫切需要良好控制的石墨烯结构大规模生产方案。

石墨烯合成的另一不利之处在于所生产的产品具有低的结晶度。大多数的石墨烯合成由石墨起始，该石墨通过氧化剥落形成石墨氧化物，随后进行还原²⁴。这些“自顶而下”（top-down）的方法向石墨烯的各层中引入了大量的缺陷。如X射线衍射图案中的宽线所示，少层（few-layer）石墨烯的“自底而上”（bottom-up）合成产生的石墨烯也显示出差的结晶度²⁵。

发明内容

在第一方面，本发明为生产石墨烯的方法，该方法包括：形成包含镁和碳的组合物，以及从组合物中分离石墨烯。

在第二方面，本发明为生产分离的石墨烯的方法，该方法包括从包含石墨烯和镁的组合物中分离石墨烯。

在第三方面，本发明为分离的结晶石墨烯。

在第四方面，本发明为形成石墨烯墨水的方法，该方法包括将分离的结晶石墨烯分散或悬浮于液体中。

在第五方面，本发明为含有结晶石墨烯和液体的石墨烯墨水。

在第六方面，本发明为制备电子设备的方法，该方法包括由分离的结晶石墨烯制备电子设备。

在第七方面，本发明为包含分离的结晶石墨烯的电子设备。

定义

术语“石墨烯”包括单层石墨烯和少层石墨烯。术语“少层”石墨烯包括具有2-10层、优选3-7层的石墨烯。术语“石墨烯纳米片”是指石墨烯颗粒或微晶，该石墨烯颗粒或微晶具有的个体宽度和长度为至多999nm、更优选至多500nm、最优选至多300nm，包括450nm、400nm、350nm、300nm、250nm、200nm、150nm、100nm和50nm。

术语“结晶石墨烯”和“结晶少层石墨烯”分别指石墨烯和少层石墨烯，所述石墨烯和少层石墨烯在Cu_Kα辐射下的X射线衍射图案具有（100）峰，所述（100）峰的半最大强度处的全宽度至多为图7所示的（100）峰的半最大强度处的全宽度的200%、更优选至多为图7所示的（100）峰的半最大强度处的全宽度的150%、最优选为图7所示的（100）峰的半最大强度处的全宽度的125%，包括130%、125%、120%、115%、110%、105%、100%。Herron等描述的石墨烯（ref.25）不是结晶石墨烯。

术语“分离的（isolated）”意味着实质上不含杂质、副产物和污染物；术语“分离（isolating）”意味着实质上不含杂质、副产物和污染物。

除非另有说明，术语“粒径”意味着通过电子显微镜观测到的颗粒图像的平均直径。术语“平均粒径”意味着众多颗粒的粒径平均值。

附图说明

图1：两端具孔的干冰腔室。

图2：用于引燃Mg螺旋的石英玻璃反应腔室。

图3：使用AAO板分离石墨烯。

图4：碳物质的633nm拉曼光谱在2645cm^-1处示出G'-带、在1570cm^-1处示出G-带、并在1325cm^-1处示出D-带。插图：G'-带的放大图，示出峰的分裂模式。

图5：少层石墨烯的TEM图像。（a）平均长度为50-100nm的石墨烯。（b）平均长度为200nm的结晶石墨烯。

图6：显示出3-7层的少层石墨烯的高分辨率TEM图像。