[发明专利]制备基于铀和钼的合金粉末的方法

说明书

技术领域

本发明涉及制备基于铀和钼的在亚稳γ相中的合金粉末的方法而，具体而言是二元合金UMo或三元合金UMoX的合金粉末的方法，其中X代表除了铀和钼之外的金属。

本发明还涉及实施这种方法而生产核燃料的方法。

这种合金粉末实际上能够参予核燃料的生产而，尤其是实验核反应堆燃料，多称为MTR（“材料试验反应堆”（Material Testing Reactor）），如卡达拉舍CEA的朱尔斯·霍洛维茨反应堆（Jules Horowitz Reactor，JHR），劳厄郎之万研究所（Laue-Langevin Institute）的高通量反应堆（HFR）或另外比利时Mol位置的高中子通量反应堆BR-2。

背景技术

一直到二十世纪五十年代，专用于MTR的燃料基本上都是由铀和铝的合金构成，铀235的质量含量为93%，单位负载（比负载）1.2g铀/cm³。

从1977年而由美国带动，一项旨在减少核武器扩散的风险而因此降低专用于MTR的燃料的铀浓缩水平的计划已经开始实施于国际水平上。这就是RERTR（“降低研究和试验反应堆的浓缩”）计划。

因此，开发能够用作核燃料而同时铀235的质量含量不超过20%的新铀合金，引起了很多研究。

因此，特别是对基于铀和硅的合金和基于铀和钼的合金进行了研究。后者的合金类型则是具有最让人感兴趣的特性的那种合金类型，因为它尤其能提供8.5克铀/cm³燃料堆芯的单位负载，而这个负载对于铀硅化物最好仅仅4.8g铀/cm³。

为了在亚稳γ相中制备铀和钼的合金粉末，迄今为止人们提出了许多方法，这些方法可以分为三大类型。

第一种类型的方法被称为“熔合-雾化”，而包括在超过1150°C的温度下于位于真空室中的耐火坩埚中熔融铀金属和钼，而随后将熔融体倾倒于该室所包括的旋转圆盘上，同时向该室中引入冷却气体（氩或氦）。

在旋转盘的离心力作用下，熔融体以液滴的形式投射于该室之壁上。这些液滴通过冷却气体立即凝固成亚稳态γ相，这种γ相是铀的三种同素异形体相（即，α、β和γ）中在辐照之下行为令人满意而具有特别良好的溶解裂变气体的能力的那一相。

这些方法，主要描述于法国专利申请No.2777688[1]，美国专利No.5978432[2]和日本专利申请No.55-054508[3]中，并不允许控制所获得的粉末粒子的形状，也不容许控制这些粉末粒子内部孔隙率。因此，这种粒子强制性地是球形或准球形（即，其最大尺寸（D_max）和其最小尺寸（D_min）之间的比率小于1.1），而同时粒子内部孔隙率本身就不存在。

现在，球形或准球形的合金粉末粒子并非所需，这是因为在它们的制造期间，在燃料元素经受轧制期间，这可能诱发裂变粒子的分离，正如不可取的是，这些粒子没有任何孔隙率，这种孔隙率实际上提供了确保在燃料中存在裂变气体的缓冲储库而相应延迟燃料在辐照情况下发生溶胀的可能性。

此外，所述由这些方法获得的合金粉末的粒子包含的晶粒（grain），从中心至这些晶粒的周边钼含量是不同的。

所述第二类型的方法称为“机械熔融-破碎”，而包括通过熔融/固化而由金属铀和钼形成UMo合金锭（ingot），以将此合金设定于亚稳γ相，而随后通过对其碾磨（例如，通过低温碾磨）或通过以刮屑形式（随后碾磨）进行机械加工而将这些锭转化成粉末。

这些方法并未提供控制或确保由所获得的合金粉末粒子表现出的许多特性，特别是粒子的形状、尺寸和粒子内部孔隙率的再现性的可能性。

此外，这些粉末的粒子由具有加工硬化率较强的微观结构的晶粒构成，因此这是先验性不稳定的，而这可能在辐照环境中强烈发展。

最后，机械破碎凝固的金属合金是难以在工业化规模上实施的操作，而这所有的都是因为其会诱导合金反应性增加而出现这种合金被用于完成这种破碎的设备（例如，磨球（milling ball））氧化和/或污染的风险。

这第二种类型的方法而且一般认为不会具有任何工业的前景。

第三种类型的方法被称为“化学熔融-破碎”，而区别于第二种类型的方法之处在于通过化学处理而非通过机械处理而实现铀和钼合金锭的粉末状态还原。