[发明专利]β 型赛隆的制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及用作荧光体的β型赛隆的制备方法，所述荧光体可用于使用了蓝色发光二极管或紫外线发光二极管的发光装置中。

背景技术

在真空中或氮气分压低的惰性气氛中，将一次合成的β型赛隆进行加热处理，并进行酸处理，从而能显著提高β型赛隆的亮度（专利文献1）。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：国际公开第2008/062781号说明书

发明内容

本发明的目的在于，提供具有更高荧光强度的β型赛隆的制备方法。

本发明提供β型赛隆的制备方法，该制备方法具有：混合工序，对含有硅、铝及铕的原料粉末进行混合；烧成工序，将混合得到的原料在惰性气体或非氧化性气体的气氛中进行烧成，并生成由通式：Si_6－zAl_zO_zN_8－z：Eu（0＜z＜4.2）表示的β型赛隆；退火工序，对生成的β型赛隆进行退火处理；酸处理工序，将退火处理后的β型赛隆浸在酸溶液中，其中，退火处理在以下条件下进行：还原性气氛中、气氛压力为1kPa以上至10MPa以下、气氛温度为1200℃以上至1600℃以下、并且处理时间为1小时以上至24小时以下。

所述还原性气氛优选为氢气。还原性气氛优选是还原性气体和惰性气体的混合气体，并且优选该混合气体中的氢气浓度以体积计为1%以上。

所述酸处理工序的酸溶液优选是至少含有氢氟酸和硝酸的混酸。

优选烧成在温度为1850℃以上的气氛中进行。

本发明通过控制β型赛隆的制备方法中退火工序的气氛气体种类、气氛的压力和温度、以及处理时间，而得到具有更高荧光强度的β型赛隆。

附图说明

图1是表示实施例1及比较例1的利用波长为455nm的外部激发光的荧光光谱图。

具体实施方式

本发明是一种β型赛隆的制备方法，其具有以下工序：混合工序，对含有硅、铝及铕的原料粉末进行混合；烧成工序，将混合得到的原料在惰性气体或非氧化性气体的气氛中进行烧成，并生成由通式：Si_6－zAl_zO_zN_8－z：Eu（0＜z＜4.2）表示的β型赛隆；退火工序，对烧成后的β型赛隆进行退火处理，并且退火处理在以下条件下进行：1KPa以上（减压气氛）至10MPa（加压气氛）的还原性气氛中、气氛温度为1200℃以上至1600℃以下、并且处理时间为1小时以上至24小时以下。

当烧成工序的气氛温度低于1800℃以下时，有时难以得到足够的荧光强度。因此，烧成时的气氛温度优选为1850℃以上。

将退火工序的气氛设为还原性气氛，是因为还原性气体作用于β型赛隆中的局部未保持电中性的晶体缺陷，从而使结晶性提高。结晶性的提高使得β型赛隆的荧光强度提高。

还原性气体由氨气、烃气、一氧化碳气体、氢气中的任一种单独的气体构成或者由混合气体构成，其中，由于分子尺寸小的氢气对提高结晶性是有效的，所以优选。

还原性气体可以与惰性气体混合。惰性气体是指，元素周期表第18族元素的稀有气体或氮气，作为稀有气体，可以举出氩或氦。当还原性气氛是混合气体，并且其中的还原性气体是氢气时，由于混合气体中的还原性气体的浓度如果过低，则难以提高结晶性，所以优选混合气体中的还原性气体的浓度以体积计为1%以上。

虽然可以在从减压到加压的宽范围的气氛压力下发挥退火工序的特性提高效果，但是，由于利用压力低于1kPa的气氛所产生的还原效果小，特性提高不明显，并且促进β型赛隆的分解，所以不优选。另外，通过增加气氛压力，能够放宽为了体现退火效果所需要的其他条件（低温下、时间的缩短），但是，即使气氛压力很高，退火效果也不再提高，并且需要特殊且昂贵的退火装置，所以，考虑到批量生产率，气氛压力优选在10MPa以下，更优选低于1MPa。

由于退火工序的气氛温度如果过低，则结晶性提高效果会降低，如果过高则导致β型赛隆分解，所以气氛温度在1200℃以上至1600℃以下。

由于退火工序的处理时间如果过短，则结晶性提高效果会降低，如果过长则退火效果也不再提高，所以处理时间为1小时以上至24小时以下，并且优选为2小时以上至10小时以下。

在上述退火工序后，通过将β型赛隆浸在酸溶液中进行酸处理工序，能够进一步提高荧光体的特性。