[发明专利]从作为氢载体的甲硅烷基化衍生物中制氢的氧化膦催化法有效
申请号: | 201180013985.6 | 申请日: | 2011-02-15 |
公开(公告)号: | CN103025650A | 公开(公告)日: | 2013-04-03 |
发明(设计)人: | 让·米歇尔·布律内尔 | 申请(专利权)人: | 埃克斯-马赛大学;国家科学研究中心 |
主分类号: | C01B3/06 | 分类号: | C01B3/06 |
代理公司: | 北京集佳知识产权代理有限公司 11227 | 代理人: | 顾晋伟;彭鲲鹏 |
地址: | 法国*** | 国省代码: | 法国;FR |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 作为 载体 硅烷 衍生物 中制氢 氧化 催化 | ||
1.一种制氢的方法,其包括步骤:
i)在作为溶剂的水中的碱的存在下,将包含一个或更多个Si-H基团的化合物(C)与基于磷的催化剂接触,从而形成氢和副产物(C1);
其中所述基于磷的催化剂选自:
-式X1X2X3P(=O)的化合物,其中:
X1、X2、X3分别独立地选自C1-C6烷基、C1-C6烷氧基、NRaRb、C6-C10芳基、芳烷基、5至7元杂芳基;
其中所述烷基或芳基基团任选地被一至三个Rc取代;
或
X1和X2与它们相连的磷原子共同形成3至10元的杂环烷基,所述杂环烷基可任选地被Rd取代,并且X3如上所定义;
或
X3为-L-P(=O)X1X2,其中L为C1-C6亚烃基或C6-C10亚芳基,并且X1、X2如上所定义;
Ra和Rb分别独立地选自C1-C6烷基、C6-C10芳基,或者共同与它们相连的磷原子形成任选地被一至三个Re取代杂环基;
Rc、Rd、Re分别独立地选自Cl、Br、I、F、OH、C1-C6烷基、C1-C6烷氧基、NO2、NH2、CN、COOH;
-一种聚合物负载的催化剂,其具有一个或更多个RaRb(P=O)-基团,RaRb如上所定义。
ii)回收所得到的氢。
2.根据权利要求1所述的方法,其中X1、X2、X3的其中一者为NRaRb。
3.根据权利要求1或2所述的方法,其中Ra和/或Rb为C1-C6烷基。
4.根据权利要求1至3的任一项所述的方法,其中所述基于磷的催化剂为六甲基磷酰胺(HMPA)。
5.根据权利要求1至4的任一项所述的方法,其中负载催化剂的所述聚合物为(氨甲基)聚苯乙烯。
6.根据权利要求1至5的任一项所述的方法,其中所述基于磷的催化剂与化合物(C)的摩尔比范围从0.01至0.1当量。
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