[发明专利]一种钇掺杂纳米氮化铝粉体的制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种添加钇元素作为助剂制备纳米氮化铝粉体的方法，属于材料科学技术领域。

背景技术

氮化铝陶瓷（AlN）具有高的热导率、与硅相匹配的线膨胀系数、低的介电常数、优良的电绝缘性能、耐腐蚀以及环保无毒等特点，已经替代氧化铝与氧化铍成为目前超大规模集成电路基板的首选材料，在现代电子与微电子等高新技术领域得到了广泛的应用。但由于氮化铝属于共价化合物，自扩散系数小，导致难以烧结致密，即便在1900 ℃以上的高温下烧结也达不到理论密度的90%，同时获得的氮化铝陶瓷热导率也远低于理论值。为在相对较低的温度下实现陶瓷材料的致密烧结，从而提高其热导率，目前国内外科研工作者主要通过以下两个途径来实现：一个是选择合适的烧结助剂，利用烧结助剂在烧结过程中的熔化，或者烧结助剂与陶瓷基体在低温下反应生成低共熔物，再以液相烧结的形式促进陶瓷的致密化；另一种是通过合成纳米陶瓷粉体，利用纳米粉体的高比表面能来促进陶瓷的致密化进程。

在氮化铝陶瓷烧结助剂选择上，稀土金属和碱土金属的氧化物及氟化物是常用的烧结助剂。如Terao等《J. Eur. Ceram. Soc., 2002, 22: 1051-1053》以La₂O₃作为烧结助剂，在1850 ℃保温2 h常压烧结得到密度为3.27 g/cm^-3的氮化铝陶瓷，其热导率为101 W/(m·K)；Eirik等《J. Am. Ceram. Soc., 2002, 85(12): 2971-2976》利用CaO与Al₂O₃的产物Ca₁₂Al₁₄O₃₃作为烧结助剂，可以将氮化铝陶瓷的致密化温度降低至1650-1750 ℃；乔梁等《材料工程, 2003, 1: 10-13》以CaF₂-YF₃作为烧结助剂，在1750 ℃保温4 h得到致密结构的氮化铝陶瓷，其热导率为172 W/(m·K)。相对于其它烧结助剂，Y₂O₃由于具有驱氧能力强、稳定性好以及所得产品性能好等优点，成为氮化铝陶瓷最常用的也是最有效的烧结助剂之一。如Hiroya等《Powder Techn., 2005, 159: 155-157》以Y₂O₃作为烧结助剂，在1800 ℃保温3 h，氮化铝陶瓷即获得理论烧结密度，热导率为169 W/(m·K)；Hirano等《J. Mater. Sci., 1993, 28(17): 4725-4730》在没有添加任何烧结助剂时对AlN粉体在1900 ℃保温8 h，烧结得到AlN陶瓷的热导率仅为114 W/(m·K)，而采用4%的Y₂O₃作为烧结助剂，在相同烧结条件下制备出AlN陶瓷的热导率增加到218 W/(m·K)。

在纳米氮化铝粉体的制备过程中，等离子化学合成法、化学气相沉积法以及湿化学结合碳热还原法是目前的主要合成方法。相对于前两种制备方法，湿化学结合碳热还原法技术比较成熟，工艺过程简便，适合于工业化生产应用。目前，通过湿化学方法，如溶胶-凝胶法、共沉淀法等，以溶液形式实现铝源和碳源在分子级水平的均匀混合，进而通过碳热还原法制备得到颗粒分布均匀、粒径细小的纳米氮化铝粉体已经得到了广泛研究。宋扬等《稀有金属材料与工程, 2005, 34(z1): 147-151》以异丙醇铝、蔗糖、尿素为原料，采用溶胶-凝胶工艺获得前驱体，然后在1500℃氮化得到粒径23 nm、比表面积70 m²/g的氮化铝粉体；Chowdhury等《J. Cryst. Growth, 2004, 263: 12-20》以硝酸铝和碳黑作为原料，通过共沉淀法获得前驱体，然后通过碳热还原法合成得到平均粒径100 nm的氮化铝粉体；Qin等《Mater. Res. Bull., 2008, 43: 2954-2960》以硝酸铝、葡萄糖和尿素为原料，采用硝酸盐-有机物低温燃烧工艺获得前驱体，在1550 ℃氮化得到了纳米级的氮化铝粉体。