[发明专利]有机硅多层材料及其合成方法

权利要求书

1.一种有机硅多层材料，包括以下摩尔关系的组成：(n)SiO₂:Al₂O₃:(m)R，式中n＝5～100，R是烷基或苯基中的至少一种，m/n＝0.001～1.0；

所述有机硅多层材料的Si²⁹NMR固体核磁图谱在-80～+50ppm之间至少包含有一个Si²⁹核磁共振谱峰；所述有机硅多层材料的X-射线衍射图谱在12.3±0.2，11.0±0.2，6.82±0.1，4.41±0.1，3.95±0.1，3.55±0.1，3.42±0.1，3.35±0.1埃处有d-间距最大值。

2.根据权利要求1所述的有机硅多层材料，其特征在于，R是有机硅源中的烷基或苯基，所述烷基是甲基或乙基；n＝5～100，m/n＝0.001～1.0。

3.根据权利要求1所述的有机硅多层材料，其特征在于所述材料的组成，以合成原粉的、无水的形式为基础，按照组成摩尔数/n摩尔SiO₂表示，其通式为：(0-2)M₂O:(1-2)N:(n)SiO₂:Al₂O₃:(m)R，式中，M是碱金属，N是有机模板剂，n＝5～80，m/n＝0.001～0.5。

4.根据权利要求4所述的有机硅多层材料的组成，其特征在于R是甲基或乙基，n＝10～80，m/n＝0.01～0.5。

5.权利要求1所述的有机硅多层材料的合成方法，包括以下步骤：

a)将无机硅源、有机硅源、铝源、碱、有机模板剂和水混合，以无机硅源中的SiO₂为基准，反应混合物以摩尔比计为：SiO₂/Al₂O₃＝5～120，有机硅源/SiO₂＝0.001～1，OH^-/SiO₂＝0.01～2，M⁺/SiO₂＝0.01～2，有机模板剂/SiO₂＝0.01～0.5，H₂O/SiO₂＝5～50；

b)将上述反应混合物在晶化反应温度为100～180℃的条件下，反应1～240小时后取出，经过滤、水洗、干燥制得有机硅多层材料。

6.根据权利要求5所述的有机硅多层材料的合成方法，其特征在于所述无机硅源选自硅溶胶、固体氧化硅、正硅酸乙酯或水玻璃中的至少一种；所述有机硅源选自卤硅烷、硅氮烷或烷氧基硅烷中的至少一种；所述铝源选自铝酸钠、偏铝酸钠、硫酸铝、硝酸铝、氯化铝、氢氧化铝、异丙醇铝或仲丁醇铝中的至少一种；所述有机模板剂选自六亚甲基亚胺、六氢吡啶、甲基六氢吡啶、七亚甲基亚胺、环己胺、环庚胺、环戊胺中的至少一种。

7.根据权利要求5所述的有机硅多层材料的合成方法，其特征在于所述卤硅烷选自三甲基氯硅烷、二甲基二氯硅烷、甲基三氯硅烷、三乙基氯硅烷、二乙基二氯硅烷、乙基三氯硅烷、乙基二甲基氯硅烷、三异丙基氯硅烷、二甲基异丙基氯硅烷、异丙基甲基二氯硅烷、叔丁基二甲基氯硅烷、苯基二甲基氯硅烷、甲基二苯基氯硅烷中的至少一种；所述硅氮烷选自六甲基二硅氮烷、七甲基二硅氮烷、四甲基二硅氮烷、二苯基四甲基二硅氮烷中的至少一种；所述烷氧基硅烷选自三甲基甲氧基硅烷、二甲基二甲氧基硅烷、三甲基乙氧基硅烷、二甲基二乙氧基硅烷、苯基三甲氧基硅烷、二苯基二甲氧基硅烷、二苯基二乙氧基硅烷中的至少一种。

8.根据权利要求5所述的有机硅多层材料的合成方法，其特征在于以无机硅源中的SiO₂为基准，反应混合物以摩尔比计为：SiO₂/Al₂O₃＝5～80，有机硅源/SiO₂＝0.001～0.5，OH^-/SiO₂＝0.01～0.5，M⁺/SiO₂＝0.01～0.5，有机模板剂/SiO₂＝0.05～0.35，H₂O/SiO₂＝5～25。