[发明专利]1,3,5-三乙基-2,4,6-三氢-2,4,6-三乙基氨基-1,3,5-三氮杂-2,4,6-三硅代环己烷的制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种制备1，3，5-三乙基-2，4，6-三氢-2，4，6-三乙基氨基-1，3，5-三氮杂-2，4，6-三硅代环己烷的方法。 

背景技术

在半导体的制造中，由于现有的生产SiO、SiN、SiON和SiOC层的方法，人们在寻找反应性化合物，其或者能在CVD(化学气相沉积)法中被直接沉积，或者用在ALD(原子层沉积)法中，并且在随后的反应步骤中反应。 

适用于这个目的的一类分子是氨基硅烷或者硅氮烷。除了单体化合物外，还研究了低聚硅烷。 

1，3，5-三乙基-2，4，6-三氢-2，4，6-三乙基氨基-1，3，5-三氮杂-2，4，6-三硅代环己烷(下面简称为三硅氮烷)早在1962年就被Sergeeva等人提及(ZH.Obschei Khimii 1962，32，1987 ff)，并描述了它的一些性质，但是没有描述它的合成。 

发明内容

本发明提供一种制备1，3，5-三乙基-2，4，6-三氢-2，4，6-三乙基氨基-1，3，5-三氮杂-2，4，6-三硅代环己烷的方法，其中三氯硅烷与乙胺在溶剂中反应。 

具体实施方式

现在已经发现三氯硅烷与乙胺在溶剂中反应最初仅生成很少的预期的三(乙基氨基)硅烷((EtNH)₃SiH)，而是优先形成三硅氮烷。 

所述溶剂优选是优选C₄-C₁₅，更优选C₅-C₁₀，尤其优选C₆-C₈的脂肪烃，优选戊烷、己烷、庚烷、辛烷、异辛烷、壬烷、癸烷，特别优选异己烷。 

根据本发明的方法优选在20℃以下的温度，优选在5℃以下的温度，更优选在-10℃以下至-50℃的温度下，和900-1100hPa的压力下进行。 

优选将乙胺加入到反应器的气体空间中，并且优选计量加入使得反应器的内部温度不超过-10℃。 

基于1摩尔的三氯硅烷，使用6-10mol的乙胺，更优选6.2-7mol的乙胺，和200-1500g的溶剂，更优选800-1000g的溶剂。 

在反应结束时，优选将获得的悬浮液过滤并优选用溶剂洗涤，并且优选对所得溶液蒸馏，蒸馏条件是温度优选在320℃以下，更优选为100-150℃，以及压力优选为从900-1100hPa的标准压力至减压，更优选1mbar以下。 

在本发明中，所有提到的份数和百分比，除非另有说明，都是基于重量。除非另有说明，操作压力为环境压力，即约900-1100hPa，以及除非另有说明，温度为室温，即约20℃或者在没有额外的加热或冷却的情况下在室温下混合反应物得到的温度。所有粘度数据均是基于25℃的温度。 

实施例 

在装有搅拌器、夹套盘管冷凝器、温度传感器和滴加管路的夹套容器中首先加入1410g异己烷。向其中加入244g三氯硅烷。随后，将溶液冷却到-40℃并向反应器的气体空间中加入550g乙胺。选择计量添加使得反应器的内部温度不超过-10℃。形成白色悬浮液，其逐渐升温至20℃。然后，将悬浮液过滤，对固体进一步用异己烷洗涤并将获得的溶液蒸馏。在约130℃和0.1mbar的压力下，得到包含纯度大于98％的三硅氮烷的馏分(通过气相色谱确定)。