[发明专利]一种用于白光LED的硅基氮氧化物荧光粉及其制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种硅基氮氧化物荧光粉及其制备方法，具体涉及一种适合白光LED用的硅基氮氧化物荧光粉及在低温固相反应条件下制备硅基氮氧化物荧光粉的方法，属于无机非金属材料技术领域。

背景技术

半导体照明（白光LED）具有绿色环保、寿命超长、高效节能、抗恶劣环境、结构简单、体积小、重量轻、响应快、工作电压低及安全性好的特点，因此被誉为继白炽灯、荧光灯和高强放电灯之后的第四代照明电光源，或称为21世纪绿色光源。发展高光效、色品质好，大功率，低光衰，低成本的白光LED是半导体照明的发展趋势。在实现白光LED的各种方案中，发光半导体芯片和荧光粉有机组合是目前发展白光LED的主导方案，当前制约白光LED发展的主要因素除高亮度蓝光和近紫外光半导体芯片外，研制适用于LED可被蓝光或近紫外光有效激发且性能稳定的高效荧光粉也是迫切需要解决的问题。同发光半导体芯片材料一样重要，荧光粉材料也是影响白光LED光效、光衰以及色品质指标的关键材料。由于白光LED要求荧光粉在更低能量的蓝光或近紫外光激发下有较高的发光效率和稳定性，因而不能沿袭目前三基色荧光灯的荧光粉，必须针对LED的特点另辟蹊径。

新型硅基氮氧化物是近两三年出现的用于LED荧光粉的新宠。日本、美国、德国科学家近期研究表明，这类材料的发光颜色极为丰富，覆盖了整个可见光区域，同时其激发范围较宽，可以被紫外、紫光甚至蓝光等有效激发，此外温度特性也相当的稳定，被认为是未来用于大功率LED最为理想的荧光材料。然而由于来自文献英国皇家物理学会出版的《物理学报D：应用物理》（J. Phys. D: Appl. Phys. 41 (2008) 144013 (5pp)），美国化学学会出版的《化学材料》（Chem. Mater. 2009, 21, 316–325）的报道，该类材料制备需要在气氛保护、高温和高压条件下通过固相反应来实现，苛刻的制备条件令人望而却步，国内在这方面的工作鲜有报道。

发明内容

本发明针对现有不足，提供了一种用于白光LED的硅基氮氧化物荧光粉，该荧光粉可在312±5nm的近紫外光或435±5nm的蓝光激发下发射出450-700nm的可见荧光，适合作为白光LED用荧光粉。

本发明还提供了硅基氮氧化物荧光粉的制备方法，本方法可在低温固相反应条件下得到硅基氮氧化物荧光粉，反应条件相对温和，工艺简单，成本低，所得产品质量可控、适用性广。

本发明是通过以下技术方案予以实现的：

一种用于白光LED的硅基氮氧化物荧光粉，其特征是其化学通式为：Sr_(1-x-y)Ba_xSi₂O₂N₂:Re_y，x=0-0.7，y=0.005-0.03；其中，Re为Eu²⁺，或者Re为Eu²⁺和Ce³⁺。

上述荧光粉中，所述的Re稀土元素可以为Eu²⁺，也可以为Eu²⁺和Ce³⁺的混合，但主要以Eu²⁺为主。

进一步，优选的，x=0.5。

进一步，优选的，y=0.02。

进一步，优选的，Re为Eu²⁺。

上述荧光粉的各元素原料为：Sr来源于SrCO₃，Ba来源于BaCO₃体，Si、N来源于纳米非晶态Si₃N₄，Eu²⁺来源于Eu₂O₃，Ce³⁺来源于CeO₂。

上述所述的荧光粉，在312±5nm的近紫外光和435±5nm的蓝光激发下可发射出波长为450-700nm的可见荧光。

上述用于白光LED的硅基氮氧化物荧光粉的制备方法，其特征是包括以下步骤：

（1） 按照通式中各元素的摩尔比计算并称取所需的各原料，将原料混合均匀进行高能球磨处理；

（2） 将经高能球磨处理后的粉料在氮气与氢气混合还原性气氛下于1100-1200℃进行煅烧，煅烧后的产物进行研磨得硅基氮氧化物荧光粉。

上述制备方法中，高能球磨的时间为3-6h，原料和球的质量比为1:6，加入乙醇作分散剂。

上述制备方法中，煅烧时间为3-5h。