[发明专利]用于制备三甲硅烷基胺的设备和方法

说明书

技术领域

本发明涉及用于合成甲硅烷基胺以及具体地涉及用于合成二甲硅烷基胺和三甲硅烷基胺的反应器。

背景技术

三甲硅烷基胺是用于制备半导体的有用成分。一旦制备出来其就是稳定的，但是其易于在过度反应条件下分解以及合成副产物。Dussarrat等人的US7,192,626证实通过将三甲硅烷基胺和氨气送入到包含基材的CVD反应室内而在基材上形成稳定的氮化硅薄膜。

Wells和Schaeffer(J.Am.Chem.Soc.，88：1，37(1996))论述了通过将甲硅烷基氯化物与氨气反应来制备三甲硅烷基胺的分批处理方法。他们报导三甲硅烷基胺的产率取决于反应物的混合方法和纯度而变化。Wells和Schaeffer通过将氨气从下面引入到包含甲硅烷基氯化物的1升反应器内而将反应物以气相混合。在给长缓慢地引入氨气之后，将反应器和内容物在室温下保持15分钟。混合一旦发生，就有大量的白色固体沉淀于反应器壁上。去除产物以及回收三甲硅烷基胺。该方法的产率为约77％理论量的三甲硅烷基胺。

在进行分批处理的反应器过程中，所有的单卤代硅烷送入到反应器容器内。分批处理的量由该最初送料以及容器尺寸限定。然后将氨气非常缓慢地加入到反应器内。将取决于单卤代硅烷和氨气的初始浓度以及在容器内的湍流混合效率来改变容器内的反应条件。混合受到容器尺寸以及机械混合装置(如果采用了这种装置)效率的影响。此外，在分批处理过程中，产生的甲硅烷基胺与同样为反应产物的卤化铵相接触。诸如氯化铵的卤化铵是催化剂且会将TSA歧化成硅烷和其它降解产物，从而降低TSA的产率。甲硅烷基卤化物与氨气的反应产生热，从而加剧封闭反应器容器中的降解条件。

发明内容

本发明涉及管状流体反应器以及用于合成甲硅烷基胺的方法，已经发现该方法可以高产率效率来制备高容量的甲硅烷基胺。反应器具有在活塞流和层流装置中发现的独特化合特性。该化合特性导致高容量、高效率合成甲硅烷基胺。人们主要关注的甲硅烷基胺是三甲硅烷基胺。制备工业量的二甲硅烷基胺也在本发明的范围内。

本发明涉及用于合成甲硅烷基胺的管状层流、活塞流气体反应器，包括：

(a)限定了气体进入区的管状层流反应器的第一部分，限定了反应区的管状层流反应器的第二部分，以及限定了分离区的管状层流反应器的第三部分，反应区提供反应物接触区域；

(b)大体上平行于流反应器的中心纵向轴线定位，且延伸进入气体进入区以及终止于反应区的一个或多个管道，上述一个或多个管道将第一反应物气体的层流引入到反应区内；

(c)位于上述一个或多个管道上游，且将第二反应物气体流引入到气体进入区内以便形成经过反应区的第二反应物气体流的一个或多个气体进入管道；

(d)反应区，其中第一反应物气体和第二反应物气体彼此接触形成反应物流；

(e)将反应物流从反应区引入到收集区的气体流出端口；

(f)收集区，其包括用于将反应产物从反应物流去除的收集器。

反应器内部压力维持在大约1个大气压或更低。优选的，反应器具有大约100托到大约400托的内部压力。

本发明还涉及用于在管状层流、活塞流气体反应器中制备甲硅烷基胺的方法，包括：

(a)将第一反应物气体流引入到管状反应器的反应区的区域内；

(b)使得第二反应物气体通过管道进入到包含第一反应物气体的管状反应器的反应区的区域内，从而形成层流和活塞流的反应物流，其中第一反应物气体和第二反应物气体反应以便形成甲硅烷基胺；

(c)使得包含甲硅烷基胺的反应物流进入管状流反应器的收集区内；

(d)将甲硅烷基胺从反应物流分离出来；以及

(e)将反应器维持在大约1大气压或更低的压力下。

优选的，将反应器内部压力维持在大约100托至大约400托。

完整的反应式为：

4NH₃+3SiH₃X→3NH₄X+(SiH₃)₃N

据信根据下述反应顺序来制备本发明的甲硅烷基胺：

2NH₃+SiH₃X→NH₄X+SiH₃NH₂