[发明专利]锂磷系复合氧化物碳复合体、其制造方法、锂二次电池用正极活性物质及锂二次电池

权利要求书

1.一种锂磷系复合氧化物碳复合体，其特征在于，其为下述通式(1)所表示的锂磷系复合氧化物颗粒介由导电性碳材料聚集而成的聚集体，该聚集体的平均粒径为1～30μm，该聚集体的振实密度为0.8g/cm³以上，

LiMPO₄(1)

式中，M表示选自Fe、Mn、Co、Ni及V组成的组中的一种以上的金属元素。

2.根据权利要求1所述的锂磷系复合氧化物碳复合体，其特征在于，所述聚集体中的所述导电性碳材料的含量，按碳原子换算，为0.5～10质量％。

3.根据权利要求1或2中的任一项所述的锂磷系复合氧化物碳复合体，其特征在于，所述聚集体中的所述通式(1)所表示的锂磷系复合氧化物颗粒的平均粒径为10～500nm。

4.根据权利要求1～3中的任一项所述的锂磷系复合氧化物碳复合体，其特征在于，电极密度为2.8g/cm³以上。

5.根据权利要求1～4中的任一项所述的锂磷系复合氧化物碳复合体，其特征在于，BET比表面积为10m²/g以上。

6.一种锂磷系复合氧化物碳复合体的制造方法，其特征在于，其包括以下工序：

原料混合工序(a)，将锂源、和磷源、和选自Fe、Mn、Co、Ni及V组成的组中的一种以上的金属元素(M金属元素)源、和导电性碳材料源混合，得到原料混合物(a)；和

加压成型工序(a)，将该原料混合物(a)加压成型，得到该原料混合物(a)的加压成型体；和

煅烧工序(a)，在惰性气体气氛中，以500～900℃对该原料混合物(a)的加压成型体进行煅烧，得到下述通式(1)所表示的锂磷系复合氧化物颗粒被导电性碳材料包覆的复合体(a)，

LiMPO₄(1)

式中，M表示选自Fe、Mn、Co、Ni以及V组成的组中的一种以上的金属元素；和

造粒工序(a)，对该复合体(a)进行机械化学处理，直至聚集体的平均粒径达到1～30μm、且振实密度达到0.8g/cm³以上，得到前述通式(1)所表示的锂磷系复合氧化物颗粒介由导电性碳材料聚集而成的聚集体(a)。

7.一种锂磷系复合氧化物碳复合体的制造方法，其特征在于，其包括以下工序：

第1道原料混合工序(b)，将锂源、和磷源、和选自Fe、Mn、Co、Ni以及V组成的组中的一种以上的金属元素(M金属元素)源、和导电性碳材料的前体混合，得到第1原料混合物(b1)；和

第2道原料混合工序(b)，在该第1原料混合物(b1)中混合导电性碳材料，得到第2原料混合物(b2)；和

加压成型工序(b)，将该第2原料混合物(b2)加压成型，得到该第2原料混合物(b2)的加压成型体；和

煅烧工序(b)，在惰性气体气氛中，以500～900℃对该第2原料混合物(b2)的加压成型体进行煅烧，得到下述通式(1)所表示的锂磷系复合氧化物颗粒被导电性碳材料包覆的复合体(b)，

LiMPO₄(1)

式中，M表示选自Fe、Mn、Co、Ni以及V组成的组中的一种以上的金属元素；和

造粒工序(b)，对该复合体(b)进行机械化学处理，直至聚集体的平均粒径达到1～30μm、且振实密度达到0.8g/cm³以上，得到前述通式(1)所表示的锂磷系复合氧化物颗粒介由导电性碳材料聚集而成的聚集体(b)。