[发明专利]二氧化碳还原方法、及在其中使用的二氧化碳还原催化剂和二氧化碳还原装置

说明书

技术领域

本发明涉及二氧化碳还原方法、及在其中使用的二氧化碳还原催化剂和二氧化碳还原装置。

背景技术

以往，能够在溶液中电解还原二氧化碳的电极催化剂的开发，中心是铜和银等固体金属，以及钴配位化合物和铁配位化合物等的金属配位化合物。

一般而言，二氧化碳是非常稳定的分子，以往，在其电还原中必须有非常大的过电压。可以降低该过电压的催化剂不多。作为催化剂研讨了各种材料，但得不到大的效果。另外，在金属(包含合金)和分子类材料中，如果作为催化剂长时间使用，就有劣化这一耐久性问题。因此，至今也没有发现具有实用可能性的催化剂材料。

在至今的研究中，作为还原二氧化碳的催化剂，报告了铜、钴卟啉(参照非专利文献1)、1，4，8，11-四氮杂环十四烷合镍配位化合物(参照非专利文献2)等。

另一方面，也尝试了不在溶液中而使用氢等在高温高压的条件下使二氧化碳反应、还原的方法(参照专利文献1)。另外，除氢以外，也提出通过烷基苯的二氧化碳的还原反应(参照专利文献2)。

现有技术文献

专利文献1：日本特开2000-254508号公报

专利文献2：日本特开平1-313313号公报

非专利文献1：D.Behar et al.，“Cobalt Porphyrin Catalyzed Reduction of CO2.Radiation Chemical，Photochemical，and Electrochemical Studies”，J.Phys.Chem.A，Vol.102，2870(1998)

非专利文献2：M.Rudolph et al.，“Macrocyclic[N42-]Coordinated Nickel Complexes as Catalysts for the Formation of Oxalate by Electrochemical Reduction of Carbon Dioxide”，J.Am.Chem.Soc.，Vol.122，10821(2000)

发明内容

发明所要解决的课题

但是，在上述那样的能够在溶液中还原二氧化碳的以往的电极催化剂材料中，有过电压依然高、反应不容易进行的问题。另外，在以往的材料中，也有由长时间的催化反应而劣化的耐久性问题。

另一方面，不在溶液中而使用氢等在高温高压的条件下使二氧化碳反应、还原的上述方法，在反应中必须高温高压因此需要大规模的设备。另外，该二氧化碳的还原方法，必须另外准备氢等还原气体且需要大量的投入能量。

因此，如果能够实现在溶液中以小的过电压可以耐受实际使用的高耐久性的二氧化碳还原催化剂，则可以将二氧化碳还原为一氧化碳、甲酸或甲烷等，并廉价节能地提供一氧化碳、甲酸或甲烷等。另外，这样的二氧化碳还原技术，作为削减二氧化碳的技术也非常有用。此外，二氧化碳还原技术，将来通过与光催化剂技术和太阳光发电组合，作为环境负荷更少的资源再利用法会变得非常有用。

因此，本发明的课题在于提供二氧化碳还原方法和二氧化碳还原装置，其能够在溶液中还原二氧化碳，并利用了具有高耐久性且可以在以往方法和装置的过电压以下还原二氧化碳的催化剂材料。本发明的课题还在于提供能够在溶液中还原二氧化碳，具有高耐久性且可以在以往的二氧化碳还原催化剂的过电压以下还原二氧化碳的二氧化碳还原催化剂。

用于解决课题的方法

本发明的二氧化碳还原方法，包括使含有选自V族元素(钒、铌和钽)中的至少任意1种元素的碳化物的电极接触电解液的工序；和在上述电解液中导入二氧化碳，通过上述电极还原所导入的上述二氧化碳的工序。

本发明的二氧化碳还原催化剂，含有选自V族元素(钒、铌和钽)中的至少任意1种元素的碳化物。

本发明的二氧化碳还原装置具备，

电解液；

容纳上述电解液的槽；

与上述电解液连接配置，且含有选自V族元素(钒、铌和钽)中的至少任意1种元素的碳化物的第1电极；

与上述电解液连接配置，且与上述第1电极电连接的第2电极；

配置在上述第1电极与第2电极之间，将上述槽内分离为上述第1电极侧区域和上述第2电极侧区域的固体电解质；和

在上述电解液中导入二氧化碳的气体导入口。

发明的效果